随着科学技术的发展,能源衰歇和环境污染问题日趋严重,传统的锂离子电池具有工作电压高、能量密度高和循环寿命长等方面的优势,在储能电池中处于核心地位而在全球范围内被广泛使用。然而锂资源储量有限、有机电解液易燃等问题,不能满足人们对绿色环保二次电池的需求。因此,发展新型高安全性的下一代二次电池具有重要意义。水系锌离子电池体系,因具有锌储量丰富和近中性水系电解液（pH=6）安全性高等优点,成为极具发展前景的新一代储能电池,引起科研工作者的广泛关注。但水系锌离子电池普遍存在电压过低、容量衰减过快和循环稳定性差等问题,实现实际应用仍然是巨大的挑战。本论文针对水系锌离子电池体系存在的关键问题,从二氧化锰（MnO2）电极材料充放电反应机理出发,通过设计双阳离子电解液调控Zn//MnO2电池电化学性能,并对电极循环过程正极材料结构转变的机理进行探讨,为优异循环性能的水系电解液设计提供新的思路。取得的主要研究成果如下:提出在水系锌离子电解液中引入铝离子,利用双阳离子电解液调控Zn//α-MnO2电池的电化学性能。对α-MnO2正极材料电池体系中引入铝离子后测试电池性能,并对α-MnO2结构存储双阳离子的行为进行研究。研究发现包含铝离子电解液可提高Zn//α-MnO2电池的充放电电压,并通过扫描、透射、X-射线衍射等表征手段对充放电产物的结构变化进行研究,明确了反应机理。获得了高能量密度的Zn//β-MnO2电池。制备β-MnO2正极材料,研究其在双阳离子电解液中的电化学性能及充放电产物结构变化。发现含铝离子的双阳离子电解液不仅提高Zn//β-MnO2电池的放电电压,可将放电容量提高1.6倍。基于正极材料的能量密度为622 Wh kg-1。并具有良好的嵌入/脱嵌可逆性,具有优异的循环稳定性能。因此,双阳离子电解液的设计为制备高能量密度水系锌离子电池提供一种有效的方法。