氡示踪技术评估土壤NAPL污染的理论与实验研究

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近年来,我国土壤非水相流体(NAPL)污染形势越来越严峻,国家对土壤NAPL污染修复也越来越重视。氡示踪剂技术评估土壤NAPL污染对污染土壤的污染调查及修复效果评估均有非常重要的作用。本文分析了土壤氡作为土壤NAPL污染调查示踪剂的理论基础,并对不同NAPL饱和度及含水饱和度土壤的平衡孔隙氡浓度(土壤孔隙氡浓度表示土壤孔隙中空气的氡浓度)的影响因素进行了分析。设计了气液两相氡分配系数测定装置,通过实验测量得到了氡在典型非水相流体(柴油、润滑油)与空气之间的分配系数;设计了土壤介质孔隙氡浓度测量实验装置,选取南华大学西山土壤作为实验样品,研究了干燥条件下土壤平衡孔隙氡浓度与土壤孔隙柴油饱和度之间的定量关系;设计并制作了一维土壤试验柱,模拟汽油泄漏后对土壤的污染过程,测定了汽油泄漏后的不同时间,土壤试验柱不同高度孔隙气体氡浓度、土壤试验柱孔隙气体TVOC浓度及土壤试验柱表面氡析出率,得到了以下研究成果:(1)基于现有国外研究成果,依据氡在气液两相的分配关系和多孔介质氡迁移理论,总结并建立了气-NAPL-水-土壤体系氡的迁移数学模型,分析了土壤含水饱和度和NAPL饱和度对土壤平衡孔隙氡浓度的影响规律,土壤平衡孔隙氡浓度随土壤含水饱和度增加而升高,随土壤NAPL饱和度的增加而降低。基于气液两相氡分配系数测定装置,测定了温度为20℃时柴油和润滑油的氡分配系数分别为14±0.56和9.5±0.71,明显高于该温度条件下水中氡的分配系数0.252。(2)不同土壤孔隙柴油饱和度条件下的土壤平衡孔隙氡浓度测量结果表明:(1)土壤孔隙平衡氡浓度随土壤孔隙柴油饱和度的增加而降低,且降低速率随柴油饱和度的增大而减小,对土壤孔隙氡浓度减少量与柴油饱和度两者进行非线性拟合,拟合优度R~2=0.96,表明可以通过测量土壤平衡孔隙氡浓度确定土壤孔隙NAPL饱和度;(2)土壤射气系数随着土壤孔隙柴油饱和度的增加而增大。(3)一维土壤试验柱模拟土壤汽油污染实验结果表明:(1)在汽油洒布前,土壤试验柱处于自由扩散平衡状态时,土壤试验柱孔隙氡浓度随土壤试验柱深度的增加而升高。(2)当汽油洒布后,土壤试验柱各高度层孔隙氡浓度均迅速降低,土壤孔隙氡浓度与土壤孔隙气体TVOC浓度呈负相关关系,土壤孔隙氡浓度随土壤孔隙TVOC浓度增加而降低,且变化趋势一致;土壤试验柱孔隙内部氡浓度分布达到稳定时,土壤试验柱平衡孔隙氡浓度相对于土壤试验柱初始平衡孔隙氡浓度的减少量,与汽油迁移稳定后土壤试验柱孔隙TVOC浓度存在正相关线性关系,且拟合优度为0.98,表明可以通过测量土壤孔隙氡浓度的变化来评价土壤NAPL污染;土壤表面氡析出率受土壤NAPL污染影响较明显,汽油洒布后,土壤试验柱表面氡析出率急剧下降,汽油洒布后第一天下降了81.3%,但随着汽油的迁移及挥发,土壤试验柱表面氡析出率随之增加,泄漏多天后土壤试验柱表面氡析出率上升到洒布汽油前氡析出率的80.9%;表明可以采用氡析出率值降低程度和恢复程度来定性判断土壤NAPL污染程度及土壤NAPL修复效果。
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