【摘 要】
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日益增长的环境问题和能源资源的不足迫使社会去寻找替代的清洁能源,以及更加高效、低污染的能量转换装置。质子陶瓷膜燃料电池由于其高能量转换效率、无污染以及低成本近年来备受研究者的关注。PCFC的应用能有效地解决材料的快速老化和高内部热应力等问题,但是依旧存在一些亟待解决的问题。PCFC中空气电极的内部反应以及所处的恶劣外部环境（电解模式下有H2O存在）导致了对空气极材料的高要求。本论文对三相导体材料中
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日益增长的环境问题和能源资源的不足迫使社会去寻找替代的清洁能源,以及更加高效、低污染的能量转换装置。质子陶瓷膜燃料电池由于其高能量转换效率、无污染以及低成本近年来备受研究者的关注。PCFC的应用能有效地解决材料的快速老化和高内部热应力等问题,但是依旧存在一些亟待解决的问题。PCFC中空气电极的内部反应以及所处的恶劣外部环境（电解模式下有H2O存在）导致了对空气极材料的高要求。本论文对三相导体材料中载流子传输行为进行研究,发现质子和氧离子在扩散速率上的区别,随后通过对三相导体材料进行改进以提高PCFC的性能。文中的第二章借助电导弛豫的测试手段分析研究了三相导体Ba Co0.4Fe0.4-Zr0.1Y0.1O3-δ（BCFZY）中出现的在质子吸收过程中从水化向氢化反应过渡的特殊双重扩散行为。700℃时,水的吸收反应存在水化和氢化两种反应。水化反应消耗氧空位,吸收的质子则从材料外层扩散到体相内。但由于质子的扩散系数比氧空位的要高得多,导致材料处于过还原状态,并通过空穴传导来实现电荷补偿,而非等待传输较慢的氧空位。因此,空穴浓度短时间内增加,电导率也随之增加。水化反应中,这种质子和氧空位的解耦扩散行为,即双重扩散,会导致非单调电导弛豫曲线的出现。随后,水的吸收反应会转化为氢化反应,表现为单调下降的电导弛豫曲线。文中的第三章则是通过阴离子掺杂的方式,以EDTA-柠檬酸法作为制备手段,将强碱性的F-掺杂取代O2-进入BCFZY材料晶格中,目的是为了获得更优异的质子捕获能力。通过XRD和XPS的交叉验证,证实了F-成功地掺杂进入晶格内。以电导弛豫方法计算得到掺杂前后材料的氧和质子表面交换速率。500℃时,F-BCFZY的氧表面交换速率Kchem和质子表面交换速率Kδ分别为1.14×10-5cm s-1和3.8×10-5 cm s-1,而BCFZY分别为5.5×10-6 cm s-1和2.17×10-6 cm s-1,表明F-的掺杂有效地提高了BCFZY材料的氧和质子表面交换速率。650℃时,F-BCFZY空气极的面比电阻（ASR）为0.21Ωcm~2,单电池的最大功率密度为620 m W cm-2,BCFZY空气极和单电池分别为0.57Ωcm~2和450 m W cm-2。文中的第四章是以La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ（LSCF113）材料为基础,通过微结构改造的方式,以溶液包覆法为制备手段,制备出核壳结构的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ-La0.6Sr1.4Co0.2Fe0.8O4-δ（LSCF113-214）三相导体材料。将两种材料应用于PCFC空气极,所组成单电池在700℃时最大功率密度分别为450 m W cm-2（LSCF113-214）和382 m W cm-2（LSCF113）。600℃,3%水分压,1.5V恒定电压下,LSCF113和LSCF113-214单电池的电解电流密度分别为801 m A cm-2和893 m A cm-2。此外,LSCF113-214具有更加稳定的电解性能。且LSCF113-214空气极单电池的RL值变化较小,即材料中电荷转移相关反应在p H2O发生变化时具有更好的稳定性,得益于LSCF214更高的质子导电能力以及稳定性。
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