新型[N,P]二齿Ti系非茂金属催化剂高效合成乙烯/α-烯烃/极性烯烃多元共聚物的研究

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聚烯烃产品已成为人类生活的重要组成部分,其巨大需求量和商业利润不断刺激聚烯烃行业发展。目前国内针对简单烯烃均聚的中低端专用料的产品工业化技术已成熟,因此加快烯烃类弹性体、极性功能化聚烯烃等高端聚烯烃用料的产业化将成为国内聚烯烃行业未来的发展趋势,该趋势能否实现则取决于催化剂的研发。本论文基于催化剂基础结构创新、绿色生态发展、原子经济性、低成本的理念,设计合成了新型[N,P]二齿Ti系非茂金属催化剂Cat.A-Ti,以及[N,Si,N,P]型Ti系非茂金属催化剂Cat.L1-Ti、Cat.L2-Ti,探究配体结构、聚合温度以及Al/Ti 比对催化剂催化乙烯均聚的影响可发现Cat.A-Ti在Al/Ti 比为550、聚合温度为60℃时催化性能最佳,Cat.L1-Ti、Cat.L2-Ti在Al/Ti比为450、聚合温度为60℃时催化性能最佳。对比三种催化剂,Cat.A-Ti催化乙烯均聚活性最高,乙烯通入压强为0.05MPa、聚合温度为60℃时,活性高达3.35× 105 g Polymer·(mol·Ti·h)-1,聚乙烯分子量超过1.4×106g/mol,催化剂合成简单、产率高、原料成本低,当聚合温度升至95℃时仍能有效催化乙烯均聚,聚合活性达6.4×104g Polymer·(mol·Ti·h)-1,聚乙烯分子量可达 38.7×104 g/mol。同时,Cat.A-Ti可高效催化乙烯与1-己烯、1-辛烯以及1-十二烯二元共聚以及高效催化乙烯/1-辛烯/9-癸烯-1-醇三元共聚。乙烯压力为0.05MPa、聚合温度为60℃时,Cat.A-Ti催化二元共聚合活性高于2.5×105g Polymer·(mol·Ti·h)-1,其中1-己烯单体在共聚物分子链中的插入率可达6.5mol%;Cat.A-Ti催化三元共聚合活性高达1.04×105 g Polymer·(mol·Ti·h)-1,共聚物分子量高达1.12×106g/mol,调节共聚体系各单体浓度可得9-癸烯1-醇插入率为1.91mol%、1-辛烯插入率为5.01mol%的功能化聚烯烃以及1-辛烯插入率为7.16mol%、9-癸烯-1-醇插入率为1.34mol%的功能化聚烯烃。此外,乙烯/1-辛烯/9-癸烯-1-醇三元共聚物的亲水性、阻尼减震性能优于乙烯/1-辛烯二元共聚物。
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