手性金属簇合物Co3Ln2、Cu5Ln4和Cu6Ln3的合成、结构及其磁手性研究

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磁、光、手性三者的联系是物理、化学、生物等多个领域交叉研究的热点,磁性与手性交叉融合的磁手征效应因此也成为了科学家关注的焦点。对磁手征效应的探究不仅对解释生命手性的来源具有重要意义,并且能为制备新型磁光材料提供启发。至今科学家仅在简单金属配合物、卟啉类有机物、无机盐等少数手性体系中发现了磁手征二色性的存在。因此,制备适用于该交叉效应研究的多功能材料十分关键,手性金属簇合物因兼具手性和丰富磁学性质成为理想的研究对象,但目前尚未出现关于该类物质基于UV-Vis-NIR吸收谱的磁手征效应研究。基于以上背景,我们探索了手性金属簇合物R/S-Co3Ln2、R/S-Cu5Ln4及R/S-Cu6Ln3的合成方法,并对所有化合物进行结构解析,同时对以上几个体系的磁学、光学性质进行对比研究,对磁手征二色性进行初步测试与探讨。具体内容如下:一、手性Co-Ln、Cu-Ln金属簇合物的合成。选择邻香兰素和R/S-3-氨基-1,2-丙二醇合成手性席夫碱配体(R/S-H3L1),通过与不同稀土盐、钴盐反应制备手性金属簇合物R/S-Co3Ln2(Ln=Tb/Dy)共四颗晶体;通过与不同稀土盐、铜盐反应制备手性金属簇合物R/S-Cu5Ln4(Ln=Gd/Tb/Dy)共六颗晶体。选择邻香兰素和R/S-2-氨基-1-丙醇合成手性席夫碱配体(R/S-H3LⅡ),通过与不同稀土盐、铜盐反应制备手性金属簇合物R/S-Cu6Ln3(Ln=Gd/Tb/Dy)共六颗晶体。二、手性Co-Ln、Cu-Ln金属簇合物的基本表征及磁、手性研究。确定了以上三个体系的结构及稳定性,并对比发现同体系中稀土金属不同导致各个体系被磁化程度的差异,以及不同体系之间不同金属中心对手性信号的影响。结合紫外可见光谱、圆二色光谱、磁圆二色光谱,发现以上三个体系在过渡金属离子d-d跃迁对应波段均出现对应信号,因此我们预测三者在对应波段均有可能呈现磁手征二色现象。三、手性Co-Ln金属簇合物的磁手征二色性初步研究。借助于国家脉冲强磁场中心磁光实验站的测试条件,对R/S-Co3Tb2进行磁手征二色性测试,在5K 15000V的测试条件下,发现簇合物中的Co2+离子在d-d跃迁吸收波段对应位置出现镜面对称的MChD信号,虽然信号仍然有待进一步优化,但这是第一次在手性金属簇合物中观察到基于UV-Vis-NIR吸收光谱的磁手征二色性。
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