金属有机骨架材料MIl-100(Fe)的制备及其应用

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金属有机骨架材料(MOF)作为一种新型材料相对于传统吸附剂具有更大的比表面积,可控的晶体结构以及特殊的活性位等优势,在废水处理方面表现出巨大的潜力。  本研究采用水热合成法制备金属有机骨架材料MIL-100(Fe),通过调节铁源中二价和三价铁盐的比例及氢氟酸的引入量首次将MIL-100(Fe)的晶体粒径从100nm调节至20μm。使用了扫描电镜(SEM)分析材料的晶体形貌,X射线衍射(XRD)、红外(IR)分析MIL-100(Fe)的晶体结构,热重(TG)检测其热力学稳定性,氩气物理吸附测定并计算材料的比表面积及孔分布。结果表明,由于二价铁盐与三价铁盐水解速率的不同,随着铁源中二价铁含量的增加,晶粒尺寸可由100nm增至2μm。引入氢氟酸,由于氟离子的高电负性能够稳定晶化过程中的铁三聚体,从而促进晶体粒径进一步由2μm增大至20μm。  针对亚甲基蓝,不同晶体粒MIL-100(Fe)的吸附结果表明,晶粒越大,吸附量越大,其最大吸附量为1105 mg/g,表现出较高的亚甲基蓝吸附能力,实现了对MIL-100(Fe)比表面积、合适孔体积的调控。通过吸附动力学曲线测定,随着晶体粒径变小,吸附路径越短,吸附速率越大。吸附等温曲线符合Langmuir吸附模型,吸附动力学曲线符合拟二级动力学方程。对比吸附前后MIL-100(Fe)的XRD谱图和FTIR谱图,MIL-100(Fe)在吸附过程中与亚甲基蓝发生一定相互作用的同时,仍保持良好的结构稳定性。因此本研究对于亚甲基蓝染料废水处理的深入研究具有重要意义。  针对苯酚,不同活化条件下的MIL-100(F)芬顿反应结果表明,随着活化温度的升高以及活化时间的延长,H2O2转化率及COD的去除率逐渐增加。因此MIL-100(Fe)在多相催化芬顿反应降解苯酚的应用领域中表现出较大潜力。
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