乳化增溶增强光催化降解三氯三氟乙烷(F113)的研究

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近年来,随着氟工业的发展,有机氟化合物越来越多的在各个领域得到应用。但是很多有机氟化物都具有生物毒性,严重威胁到人类的身体健康。但是由于有机氟合化物中C-F键键能很大,导致有机氟化物在自然中稳定性极强,所以研究有机氟化合物的处理方法对环境保护和人类健康都具有实际意义和应用价值。本研究以三氯三氟乙烷(F113)模拟含有机氟废水为研究对象,乳化剂选用柠檬酸钠和焦磷酸钠,采用波长为185nm的紫外光照射,采用UV、UV-TiO2法光催化降解技术,对柠檬酸钠、焦磷酸钠在水相中乳化对F113的光催化脱氯、脱氟降解影响进行了研究,并通过正交实验对pH,温度,乳化盐用量及催化剂用量等工艺参数进行分析,确定F113的最佳降解条件,并对不同方法效应进行对比。得到以下主要结论:(1)柠檬酸钠乳化UV法降解F113,正交反应得到的最佳反应条件为pH=7,温度40℃,柠檬酸钠量0.2g/200mL。降解在15h后达到平衡,脱氯率可达到37.52%,脱氟率可达到9.19%。柠檬酸钠乳化UV-TiO2法降解F113,最佳反应条件为pH=7,温度45℃,柠檬酸钠量0.4g/200mL,TiO2量0.02g/200mL。动力学实验显示,在10h后达到反应平衡,脱氯率达到41.86%,脱氟率达到16.96%。(2)焦磷酸钠乳化UV法降解F113,正交反应得到的最佳反应条件为pH=12,温度45℃,焦磷酸钠用量0.35g/200mL。降解在9h后达到反应平衡,脱氯率可达到20.04%,脱氟率可达到10.78%。其他条件不变,将pH上调至12.5时,动力学实验显示,在9h后达到反应平衡,脱氯率可达到71.06%,脱氟率可达到10.04%。焦磷酸钠乳化UV-TiO2法降解F113,正交反应得到的最佳反应条件为pH=12.5,温度45℃,焦磷酸钠用量0.45g/200mL,TiO2量0.03g/200mL。动力学实验显示,在18h后达到反应平衡,脱氯率达到95.50%,脱氟率可达到25.80%。对比结果显示,乳化剂柠檬酸钠与焦磷酸钠对紫外光降解F113都具有促进作用,与普通UV-TiO2法相比,加入柠檬酸钠后,UV-TiO2体系降解F113反应6h脱氟率从3.86%提高到11.94%,降解反应结束后,总脱氟率从9.97%提高到16.96%,降解时间从原来的24h下降到10h;加入焦磷酸钠后,UV-TiO2体系降解F113 6h脱氟率由3.86%提高到13.78%,总脱氟率由9.97%提高到25.79%,平衡时间由原来的24h缩短到18h,效果显著。柠檬酸钠、焦磷酸钠单独使用时,在紫外光催化F113脱氟脱氯降解中,焦磷酸钠的效果优于柠檬酸钠,因此,焦磷酸钠为光催化降解F113的最佳乳化剂,焦磷酸钠乳化UV-TiO2法为最佳光催化降解F113方法。最佳反应条件为pH=12.5,温度45℃,焦磷酸钠用量0.45g/200mL,TiO2量0.03g/200mL。动力学实验显示,在18h后达到反应平衡,脱氯率达到95.50%,脱氟率可达到25.80%。
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