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作为新型热障涂层材料,喷雾干燥-煅烧法制备的Sm2Zr2O7（SZO）热喷涂团聚粉体,其流动性、松装密度较差,而喷涂粉体的状态直接影响到涂层的使用性能。因此,改善SZO喷涂粉体的特性是实现SZO涂层工程化应用的前提。然而对于SZO喷涂粉体对大气等离子球化工艺的响应规律以及球化粉体特性与涂层组织和性能的作用关系尚不清晰,为此,本文开展了大气等离子球化工艺关键因素对SZO喷涂粉体特性的影响规律研究,并对粉体特性与涂层组织结构的内在关系进行了深入的探讨。大气等离子球化工艺中,等离子体射流场能量越高,SZO喷涂粉体的熔化状态越好,而随着球化距离的增大,粉体熔化更加充分,破碎情况明显改善,粒度分布更为均匀,粉体的球形度和流动性提高。采用大气等离子球化工艺制得的SZO粉体,其内部组织出现了空心致密、实心致密和外缘致密内部疏松的三种形貌特征,这是由等离子体射流场能量和粉体粒径共同作用的结果。通过对大气等离子球化关键因素的研究,确定出优化的大气等离子球化工艺参数为:电流900A,主气流量80SCFH,辅气流量40SCFH,载气流量9.0SCFH,送粉率为2.5r/min,球化距离为250mm。优化工艺条件下制得的SZO粉体其松装密度为3.65g/cm3,流动性为25.2s/50g,与喷雾干燥-煅烧法获得的团聚粉体相比,松装密度提高了135.5%,流动性提高了50.6%。采用不同特性的SZO球化粉体制备涂层,涂层组织与粉体的熔化状态、流动性和空心率密切相关。球化粉体熔化越充分、流动性越好形成的涂层内部组织结合越紧密,孔洞、裂纹等缺陷越少;球化粉体空心率越高,在等离子喷涂过程中粉体更易熔化,涂层中存在的微界面越多,片层状结构更为明显,孔隙率也有所增大。SZO涂层在4001400℃的平均热导率为0.62W/（m·K）,相比于传统的8YSZ涂层下降了38%;SZO涂层在1500℃保温300min的条件下,其相结构并未发生变化,这表明该涂层具有良好的高温相稳定性。为进一步改善涂层性能,利用等离子喷涂技术制备SZO/Nano-YSZ双层涂层,双层涂层中SZO层与Nano-YSZ层间结合状态良好,层间界面处无较大孔洞或裂纹存在。双层涂层的结合强度为34.6MPa,与单层SZO涂层的15.1MPa相比已有明显提高,且双层涂层具有良好的隔热效果,在冷气流量为1.0m3·h-1、2.0m3·h-1和3.0m3·h-1的条件下,其隔热温度分别达到40℃、80℃和106℃,明显优于与其孔隙率相当的Nano-YSZ涂层。