【摘 要】
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能源与环境问题是人类生存永恒的主题,近年来随着柔性电子信息技术的进步使高效清洁的电化学储能器件研成为科研的热门。而电极材料在储能器件中扮演着极其重要的角色,它不仅要满足高能量密度和长循环寿命,而且制备过程也需要尽可能的绿色可持续。此外,由于过去几十年来高速工业化,已经排放了极多含有铅、汞、镉、砷、铬等重金属的工业废水,成为了当今亟待解决的环境问题。纤维素纤维(CFs)作为生物质资源的典型代表,是地
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能源与环境问题是人类生存永恒的主题,近年来随着柔性电子信息技术的进步使高效清洁的电化学储能器件研成为科研的热门。而电极材料在储能器件中扮演着极其重要的角色,它不仅要满足高能量密度和长循环寿命,而且制备过程也需要尽可能的绿色可持续。此外,由于过去几十年来高速工业化,已经排放了极多含有铅、汞、镉、砷、铬等重金属的工业废水,成为了当今亟待解决的环境问题。纤维素纤维(CFs)作为生物质资源的典型代表,是地球上最高储量的天然高分子,其可降解、可再生和廉价易得的特点使其作为柔性基底和吸附剂载体方面有着广泛应用。因此,本文聚焦于以CFs为底物,制备柔性电极材料和重金属离子铬(Cr)的吸附材料。通过在CFs基底上原位沉积羟基氧化铁(FeOOH)和聚吡咯(PPy)得到三元复合材料,并对其导电性、电容性能及Cr(Ⅵ)去除能力进行了测试分析,主要结果如下:(1)以纤维素为基底,在开放体系中加入无水乙酸钠促进亚铁离子在纤维上的原位氧化沉积得到FeOOH/CFs复合纤维,在复合纤维上利用FeCl3·6H2O作为氧化掺杂剂引发吡咯的原位聚合后,通过湿法抄造得到PPy/FeOOH/CFs(PFC)纸基电极材料。通过对PFC的表征以及电导率和电容性能测试发现,沉积有纳米片状γ-FeOOH的PFC纸基电极相较于PPy/CFs有着更高的电导率、比电容和倍率性能。(2)在相同铁离子浓度下,在CFs上合成了不同晶型的FeOOH得到α-FeOOH/CFs、β-FeOOH/CFs以及γ-FeOOH/CFs三种复合纤维。在多个pH梯度下对比了他们的除Cr(Ⅵ)性能,结果表明三种晶型FeOOH的沉积均能赋予CFs对Cr(Ⅵ)的去除能力,其中β-FeOOH/CFs在pH=3时显示出最佳去除效果。(3)通过原位聚合的方法,在不同晶型FeOOH/CFs上原位聚合PPy后,Cr(Ⅵ)去除实验表明,复合纤维对Cr(Ⅵ)的去除效果均得到进一步提升。这得益于FeOOH沉积后对离子的吸附,提升了复合纤维上PPy的沉积率,且产生新的开放结构有利于除Cr(Ⅵ)的进行。得到的三种PFC复合纤维中PPy/β-FeOOH/CFs(β-PFC)对Cr(Ⅵ)的去除效果最佳,并进一步对β-PFC的最佳去除条件进行了探究。(4)在PPy/CFs复合纤维上原位合成不同晶型的FeOOH,发现PPy预沉积后得到的复合纤维可以提升FeOOH的负载质量,为FeOOH在纤维上大量且稳定的沉积提供了一种有效的途径。但较高的制备温度会造成PPy/CFs复合纤维中PPy被氧化,引起对Cr(Ⅵ)氧化还原吸附的降低。
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