【摘 要】
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氮氧化物(NOx)是化石燃料燃烧过程产生的主要空气污染物,它带来众多环境问题,氮氧化物带来的光化学烟雾、臭氧以及酸雨现象已经成为全球性的问题。如今,氨选择性催化还原NOx(NH3-SCR)被认为是最有效的脱硝手段之一,其中脱硝催化剂在NH3-SCR反应中扮演着重要的角色。众所周知,在众多脱硝催化剂中Mn-Ce基催化剂表现出优异的中低温脱硝性能,但由于其在低反应温度下有较强的吸水能力和形成惰性硫酸盐
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氮氧化物(NOx)是化石燃料燃烧过程产生的主要空气污染物,它带来众多环境问题,氮氧化物带来的光化学烟雾、臭氧以及酸雨现象已经成为全球性的问题。如今,氨选择性催化还原NOx(NH3-SCR)被认为是最有效的脱硝手段之一,其中脱硝催化剂在NH3-SCR反应中扮演着重要的角色。众所周知,在众多脱硝催化剂中Mn-Ce基催化剂表现出优异的中低温脱硝性能,但由于其在低反应温度下有较强的吸水能力和形成惰性硫酸盐,因此它们抗水抗硫性能不如其他金属氧化物催化剂。现在解决催化剂较差的抗水抗硫性能的办法有掺杂入其它金属氧化物形成牺牲位点、构建成核壳结构、构建催化剂的多级孔结构等。本文结合多级孔-核壳结构特点设计并且合成了一种新型的Mn-Ce基催化剂用于NH3选择性催化还原NOx。MFI沸石分子筛作为催化剂的壳层,MnCeOx作为核内的活性组分,通过改进的简便一锅法组装合成出多级孔-核壳催化剂MnCeOx@zeolite。并进一步探讨了催化剂结构对反应性能的影响,取得了以下结果:论文第一部分,采用反相微乳液法先合成出前驱体催化剂MnCeOx@SiO2。结果表明成功制备得到无定形多孔氧化硅包覆MnCeOx的核壳结构前驱体MnCeOx@SiO2,与一定量微孔结构导向剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)混合之后利用蒸汽辅助分步变温晶化合成的方法,制备得到多级孔全硅沸石分子筛silicalite-1包覆MnCeOx脱硝催化新材料(MnCeOx@S-1)。为制备最佳催化性能的MnCeOx@S-1催化剂,合成出同一批不同活性组分含量的催化剂(5、10、15%-MnCeOx)@S-1。同时研究了核的含量对NH3选择性催化还原NOx的性能影响,得到催化性能最佳的催化剂。同时还制备了负载型催化剂MnCeOx/S-1,对比了活性组分负载在分子筛外表面与被固定在沸石晶体内部的活性差异。在论文第二部分,使用多级孔的硅铝沸石分子筛ZSM-5作为壳层,MnCeOx作为核内的活性组分,通过简单的一锅法组装合成出多级孔-核壳催化剂MnCeOx@ZSM-5。由于沸石壳层的屏蔽作用以及壳层的酸性和复合氧化物核的氧化还原性之间的协同作用,与负载型催化剂(MnCeOx/ZSM-5)以及前驱体(MnCeOx@Al-SiO2)相比,新型MnCeOx@ZSM-5催化剂显示出更高的抗水抗硫以及脱硝性能。论文最后对新型MnCeOx@ZSM-5催化剂的脱硝反应机理及抗硫中毒机制利用原位红外技术进行了系统研究,研究表明,MnCeOx@ZSM-5在200℃同时遵循L-H与E-R机理,表征发现,由于分子筛壳层的屏蔽效应减缓了在催化剂表面硫酸盐物种的形成。本部分工作采用的分子筛壳层的屏蔽作用与壳层酸-核氧化还原协同作用策略可用于设计其它高性能的脱硝催化新材料,以减缓或消除NOx对空气的污染。
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