石墨烯复合气凝胶的制备及其光催化和电化学性能研究

来源 :北京石油化工学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sheygy
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环境污染、能源枯竭是目前面临需要解决的问题。高效的催化降解材料和能源材料的研发是解决这两个问题的关键。由于半导体光催化剂的催化特性以及石墨烯气凝胶(grapheneaerogel,GA)的优良特性,GA-半导体光催化剂可视为一种理想的环境修复的材料。但是到目前为止,关于石墨烯气凝胶基复合光催化材料的研究还很少涉及。因此,本论文以石墨烯气凝胶的可控合成为基础,通过引入不同种类的可见光光催化剂(硫属化合物(Sb2X3(X=S,Se)纳米线)和铋系半导体(CaBi204、Bi2Fe4O9)),进行了 GA复合光催化剂的可控制备和降解性能,并探讨了其可能的催化机理。其次,基于磁控溅射的优势,制备了氮化钒(VN)以及二硫化钼(MoS2)改性的石墨烯复合气凝胶,VN/GA和MoS2/GA具有杰出的电化学性能,为进一步开发其他复合材料提供了一种可行的技术。具体内容如下:(1)采用水热法制备出了三维(3D)Sb2X3(X=S,Se)纳米线/石墨烯气凝胶(Sb2X3/GA)复合材料,并研究了对有机染料的催化降解性能。对于这些代表性污染物,Sb2X3/GA在可见光照射下表现出较高的降解效率和良好的循环稳定性。在30min内Sb2X3/GA对MO降解了 94.5%、RhB 降解了 68.3%、CV 降解了 85.0%和MB 降解了95.3%。测定的Sb2X3/GA的光催化速率常数明显大于原始的Sb2X3纳米线和其他文献报道的光催化剂,光致发光和电化学阻抗谱测量结果证实了 Sb2X3纳米线与石墨烯气凝胶的协同作用增强了其光降解活性,这些结果为设计3D石墨烯气凝胶基可见光响应光催化剂提供了一种创新策略。(2)采用两步水热法制备出了 CaBi2O4/石墨烯复合气凝胶和Bi2Fe4O9/石墨烯复合气凝胶,通过结构表征手段证实了所制备的CaBi204和Bi2Fe4O9成功掺杂进入GA内,CaBi204和Bi2Fe4O9均衡分散在石墨烯片层之间。研究了 CaBi2O4/GA和Bi2Fe4O9/GA对有机染料的降解性能,及其对抗生素等药物在可见光照下的催化降解。在330min内,CaBi204/GA作为光催化剂时,MO、MB和盐酸四环素(TC-HCl)的光降解效率分别为98.96%、97.92%和98.55%。Bi2Fe4O9/GA作为光催化剂时,MO、RhB、MB、TC-HCl降解率为90.22%、71.8%、92.3%和 78.58%,明显高于单纯的 CaBi204 和Bi2Fe4O9,增强的光降解能力可以归因于气凝胶中石墨烯薄片的存在有效分离了光诱导载流子。(3)利用磁控溅射方法在GA内分别成功沉积了 VN和MoS2薄膜,方便地构建MoS2/GA和VN/GA复合材料,通过CV、GCD和EIS测试了 MoS2/GA和VN/GA的电化学性能。VN/GA在0.5 Ag-1最大比电容为236.5 F g-1;VN/GA电容保持率为91.8%(1000次循环后)。MoS2/GA在0.5和1 A g-1时,其比电容分别为187.3和175.0 F g-1,保持率为 93.5%(循环 1000 次(2 A g-1))。VN/GA 和 MoS2/GA优异的电化学性能归功于磁控溅射工艺实现了 VN、MoS2薄膜与石墨烯片的有效界面结合,为进一步开发其他GA基复合材料提供了一种可行的技术。
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