自然界蕴藏着丰富的天然气资源。随着石油资源的日益枯竭,天然气将成为未来最有希望代替石油的燃料和化工原料之一。甲烷部分氧化制合成气是天然气利用的有效途径之一,而在较低温度下实现该转化将具有非常重要的意义。 基于课题组的前期研究,本论文以在低温条件下钴系催化剂催化甲烷部分氧化制备合成气为目的,详细考察了载体、助剂、甲醇添加量对催化性能的影响,同时考察了催化剂的稳定性,并通过XRD、TPR、XPS与SEM等表征测试手段对催化剂的物理化学性质进行了表征。 研究结果表明:SiO2是最好的载体,12％Co-5％Ca/SiO2是在催化甲烷部分氧化制备合成气反应中的最佳催化剂,甲醇的最佳添加量为10 mL/min。反应体系中加入甲醇后能明显提高甲烷的转化率：在温度873K,压力0.1MPa,CH4:O2:N2=15:10:50 mL/min,甲烷的转化率是11.2％；在此条件上添加了10mL/min的甲醇后,甲烷的转化率提高到33.8％。催化剂12％Co-5％Ca/SiO2具有很好的稳定性,在873K下连续反应100h,催化活性没有明显下降。 通过对催化剂的XRD与XPS表征发现,反应前催化剂主要以Co3O4的形式存在。经TPR与XPS表征,发现反应后的催化剂大部分以二价钴形式存在,还有少部分以三价钴的形式存在,极少部分以金属态钴的形式存在。从SEM表征结果可以看出,添加助剂Ca后可以使得钴颗粒度变小,分散更加均匀。在反应前后,钴颗粒从不规则转变成规则的圆球状。