清洁高效的质子交换膜燃料电池被认为是未来电动车的首选电源。甲醇作为液体燃料,因其具有高能量密度、低碳含量以及便于运输和贮存等优势成为最有希望的高携能燃料。甲醇通过催化转化即时产生氢气,可以有效地解决氢能利用中存在的多种问题,将其作为燃料电池的氢源是目前研究的热点。然而,由于受重整反应动力学及热力学的限制,使得重整气(富氢气体)中含有0.5～2 vol％的CO,CO极易使PEMFC的阳极Pt催化剂中毒,导致电池性能显著下降,因此必须将富氢气体中的CO含量降到100ppm以下。在对富氢气体中CO进行去除的常用方法中,选择性氧化去除CO是一个低成本且简单易行的方法。 本论文以此为出发点,采用柠檬酸溶胶凝胶法制备了CuO-CeO2-ZrO2催化剂,考察了制备条件和反应条件对催化剂性能的影响,并利用XRD、TPR、SEM和TG等分析手段对催化剂进行表征,研究了催化性能与结构的关系。 研究发现,制备条件对CuO-CeO2-ZrO2催化剂的性能影响很大。Cu含量(摩尔分数)15％,Ce:Zr=9:1为CuO-CeO2-ZrO2催化剂的最佳组分配比。催化剂选取柠檬酸作为络合剂,并当柠檬酸和硝酸盐的摩尔比率为1.75时,催化剂CO转化率和选择性高于其他催化剂。催化剂在550℃焙烧,pH为8～9之间制备,可以获得最佳的催化性能。 实验中所采用的CuO-CeO2-ZrO2催化剂未经任何预处理,仍在较宽的温度区间保持较高的CO转化率和选择性,满足燃料电池对出口CO浓度的要求。考察反应的工艺条件发现,反应气中氧气的进入量λ=3,气体空速确定为10000h-1,反应温度在140～190℃时CO氧化催化性能较佳。 通过CuO-CeO2-ZrO2催化剂的稳定性试验认为,反应气氛中是否含有水蒸气对催化剂的稳定性影响不大。催化剂在经过100h的连续反应后,CO的转化率和选择性都没有明显的变化。 XRD、TPR、SEM、TG研究发现,不同的制备条件会导致CuO-CeO2-ZrO2催化剂的形貌和Cu物相在CeO2-ZrO2上的分散度不同,进而影响其催化性能。嵌入CeO2晶格中的CuO含量减少及CuO、CeO2颗粒变大是造成催化剂活性下降的主要因素。