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本文采用电沉积法制备不同表面活性剂改性PbO2电极,考察了单种表面活性剂(PEG、PVA、AOT)及表面活性剂复配对PbO2电极性能的影响规律。采用SEM、XRD、EDS、电化学阻抗谱(EIS)及线性极化扫描(LSV)等方法对改性电极的表面形貌、物相结构、元素组成、电化学性质等进行表征。结果表明,改性后电极性能均有所改善,复配改性效果优于单种改性。SEM和XRD结果表明,改性后电极表面形貌均有不同程度的改变,但PbO2的晶型并没有改变,主要为β-PbO2;EDS分析表明,CPB能够进入PbO2表层中,但含量较少;电催化降解苯酚实验表明改性后电极的电催化活性均有提高,其中PEG改性电极催化活性提高最为明显,其最佳掺杂浓度为6 g·L-1;电化学实验表明改性电极具有较小的电荷转移电阻、较高的析氧电位;苯酚五次连续降解和加速寿命测试实验表明,优化电极具有良好的电催化稳定性、更长的使用寿命和更好的耐腐蚀性,其中CPB与PEG复配比为1:1时改性电极稳定性最好。难降解有机废水的危害性大,传统的废水处理方法往往难以处理这类废水。电催化氧化技术以其兼容性和环境友好等特点,引起了废水治理研究者的极大兴趣。
本文以最优改性二氧化铅电极为阳极,研究了曙红B模拟染料废水电催化降解的影响因素。实验结果表明,曙红 B降解的最佳实验条件为:Na2SO4为电解质,电流密度为100 mA·cm-2,曙红 B初始浓度为50 mg·L-1,温度为25℃。在优化条件下,通过1.5h的降解,曙红B的去除率达到100%。动力学研究表明,曙红B的降解反应符合准一级反应动力学模型,其反应速率随温度的升高而降低。本文进一步运用荧光、紫外及红外光谱,初步探索了曙红B的降解机理,结果表明·OH在曙红B的电催化降解过程中起了重要作用,改性电极表面更有利于·OH的生成。在·OH的强氧化作用下,曙红B结构中的共轭发色团被破环,在降解过程中无明显中间产物出现或积累,曙红B最终被氧化为CO2、H2O和羧酸等一些小分子。在电催化实际制药废水中,改性电极对实际废水的COD去除效果明显好于未改性电极,到3 h时废水COD去除率高达80%,以上实验结果表明改性电极在处理实际废水方面显示了良好的应用前景。