【摘 要】
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近年来,随着人们环境意识的日益提高,水中的抗生素污染物因具有浓度低、种类多和具有毒性等问题,逐渐引起了学者们的广泛关注。过硫酸盐因具有性能稳定、价格低廉和环境友好等特点,而被广泛地应用于实际水处理当中。但由于过硫酸盐的单独氧化及其催化氧化均具有选择性氧化的特点,使其对水中难降解有机污染物的氧化能力有限。为解决过硫酸盐催化氧化存在的问题,研究制备了金属有机框架衍生铁钴氧化物（FeCo-MOF-600
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近年来,随着人们环境意识的日益提高,水中的抗生素污染物因具有浓度低、种类多和具有毒性等问题,逐渐引起了学者们的广泛关注。过硫酸盐因具有性能稳定、价格低廉和环境友好等特点,而被广泛地应用于实际水处理当中。但由于过硫酸盐的单独氧化及其催化氧化均具有选择性氧化的特点,使其对水中难降解有机污染物的氧化能力有限。为解决过硫酸盐催化氧化存在的问题,研究制备了金属有机框架衍生铁钴氧化物（FeCo-MOF-600）催化氧化材料,构建了FeCo-MOF-600催化剂/过硫酸盐体系（C-PMS）,系统地评估了FeCo-MOF-600催化剂和过硫酸盐之间的协同效果,考察了C-PMS催化体系对环丙沙星这类典型难降解有机污染物的去除效能,揭示了该体系的内在反应机理和污染物降解的主要路径,并探究了该体系的潜在应用价值,为后续相关的基于过硫酸盐高级氧化的研究提供了理论依据和参考价值。主要研究结论如下:（1）采用水热合成法制得含铁钴的金属有机框架材料（FeCo-MOF）作为前驱体,再通过模板法在管式炉中600℃煅烧前驱体制得铁钴氧化物催化剂（FeCo-MOF-600）,并用扫描电子显微镜（SEM）、X射线粉末衍射仪（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、比表面及孔隙度分析仪（BET）等技术对使用前后的催化剂（FeCo-MOF-600）材料进行了表征。结果表明,FeCo-MOF-600催化剂呈颗粒状,具有分层多孔的结构,实现了Fe、Co的分散掺杂,材料表面分散有C-O、N-C=N、Co-Nx等官能团。使用前后催化剂材料的形貌结构未发生明显变化,比表面积较使用之前减小,孔径分布的均匀性下降。（2）评价了单独过硫酸盐（PMS）、单独电化学（E）、单独FeCo-MOF-600催化剂（C）以及电/过硫酸盐体系（E-PMS）和FeCo-MOF-600催化剂/过硫酸盐体系（C-PMS）对环丙沙星的去除和矿化效能。结果表明,FeCo-MOF-600催化剂和过硫酸盐之间具有良好的协同效果,协同系数为5.614。C-PMS体系较其他对照体系具有明显的优越性,能够在15 min内实现100%的环丙沙星的去除,化学反应速率达到0.193 min-1。（3）提高催化剂和氧化剂的投加量均可以提高该体系的去除效能,但是当运行工况达到最优后,进一步增加催化剂和氧化剂的投加量并不会对该体系的效能有更大的提升。实验发现在水中分别加入碳酸氢根离子（HCO3-）、氯离子（Cl-）、硫酸根离子(SO42-)和硝酸根离子（NO3-）四种阴离子,均会不同程度地抑制FeCo-MOF-600催化剂/过硫酸盐高级氧化体系（C-PMS）对环丙沙星的降解过程,但也能维持较好的去除效能。结果证实FeCo-MOF-600催化剂/过硫酸盐高级氧化体系（C-PMS）具备一定的潜在应用价值。（4）FeCo-MOF-600催化剂/过硫酸盐高级氧化体系（C-PMS）中主要存在羟基自由基（·OH）、硫酸根自由基(SO4·-)、超氧阴离子(O2·-)和单线态氧（~1O2）等活性氧物种,进而强化了体系的催化反应能力。通过环丙沙星降解过程中的中间产物检测分析发现,环丙沙星在该体系中可能有2条降解路径,其可以通过脱氢、羟基化、C-N键断裂和开环等过程被降解成小分子的有机物甚至无机物。
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