【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（Solid oxide fuel cell,SOFC）是一种将氢气和碳氢燃料通过电化学反应直接转化为电能和热能的发电装置。目前,使用生物质燃料进行发电是SOFC的发展方向之一。其中,生物醇是以羟基为特征官能团的液态生物质燃料。生物醇的体积能量密度比氢气更高,运输成本更低,且便于储存,可作为理想燃料用于SOFC发电。目前SOFC电池的阳极主要为Ni基金属陶瓷,直接利用生物醇容易造
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固体氧化物燃料电池（Solid oxide fuel cell,SOFC）是一种将氢气和碳氢燃料通过电化学反应直接转化为电能和热能的发电装置。目前,使用生物质燃料进行发电是SOFC的发展方向之一。其中,生物醇是以羟基为特征官能团的液态生物质燃料。生物醇的体积能量密度比氢气更高,运输成本更低,且便于储存,可作为理想燃料用于SOFC发电。目前SOFC电池的阳极主要为Ni基金属陶瓷,直接利用生物醇容易造成电池阳极的积碳失活,而寻找新的阳极材料则会带来成本和工艺上的问题。因此,本研究提出了生物醇外重整-SOFC发电的技术路线,将生物醇转化为H2和CO等燃料后通入电池发电,保持电池长期稳定运行。生物醇的水蒸气重整技术在理论上具有最高的氢气选择性。因此,本论文的主要研究目的是开发适用于水蒸气重整的Ni基催化剂,并通过重整尾气进行SOFC发电。钙钛矿材料具有优异的吸水性能,有利于催化剂的在水蒸气重整中的催化活性与抗积碳性能。另外,近年来活性金属在钙钛矿材料表面的原位析出引起了广泛的关注,这有利于得到相互作用力增强的金属-氧化物负载型催化剂,进一步提高了催化剂的抗积碳性能。据此,本文的主要研究内容可以包括以下几个方面:1)选用Ba Zr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ作为吸水型钙钛矿载体,采用沉淀法制备Ni-BZCYYb催化剂,并结合生物乙醇的水蒸气重整进行研究,对催化剂的催化性能和抗积碳性能进行评估;通过与传统的负载型催化剂的积碳速率对比,来评估吸水型钙钛矿载体对催化剂的改善情况;结合催化剂的XRD和热重表征,来研究吸水型钙钛矿载体的抗积碳性能与化学稳定性。2)选用Pr0.50Ba0.50Mn0.85Ni0.15O3-δ单钙钛矿作为吸水型钙钛矿基催化剂的前驱体。通过在高温下进行还原反应,同时实现Ni的原位析出和Pr Ba Mn1.7-xNixO6-δ双钙钛矿相的转变来得到催化剂;通过乙醇的水蒸气重整实验,来研究催化剂的催化性能和抗积碳性能;通过热重和拉曼表征,来研究催化剂的吸水性和抗积碳机理;通过XRD和热重表征,来研究催化剂的化学稳定性。3)选用La Cr O3基单钙钛矿,并结合生物醇水蒸气重整分别研究了Ni掺杂和Ni/Ce的共掺杂时的催化剂活性和抗积碳性能;结合XRD和热重表征,来评估催化剂的抗积碳性能和化学稳定性;通过研究Ce掺杂得到的Ce O2纳米颗粒的作用,来讨论催化剂吸水性能,以及催化性能和抗积碳性能提升的机理。4)制备Ni-Ga0.2Ce0.8O2-δ（GDC）||GDC||La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ（LSCF）-GDC单电池,将上述生物醇得到的重整气通入电池进行发电,研究电池的发电性能;通过与氢气作燃料的电化学性能进行对比,研究重整气用于SOFC发电的可行性。
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