铀矿资源为核能的快速发展提供了原料保障。然而,开采、加工及水冶等生产过程产生的大量尾矿砂堆积在尾矿库可能对周边土壤和水体造成一定的放射性污染。由于研究场地和对象的特殊性,尾矿库区土-水系统中放射性核素的赋存形态、迁移转化过程及其形成机理尚不明确,为铀矿山尾矿库区水土环境污染治理带来不便。因此,揭示土-水系统中核素迁移行为及其影响机制具有重要的理论意义,可为我国铀尾矿库放射性核素的迁移预测和辐射安全评价提供基础数据,也能为铀矿山放射性污染防治与治理提供理论基础。本论文依托国家自然科学基金,围绕铀尾矿库区土-水系统中核素迁移行为及影响机制等关键问题进行系统研究。通过野外取样、室内检测、静态批实验、动态柱实验、地球化学计算、溶质运移模拟和微观表征等手段,查明了尾矿库区土-水系统中典型核素的空间分布、形态赋存特征,获得了铀在包气带土壤环境介质中的吸附、迁移特性,探明了环境因素对饱水条件下铀运移的影响机制,揭示了土-水系统中铀迁移转化的影响机制。获得了如下研究认识:（1）土-水系统中典型核素的空间分布特征研究在定量评估周边环境放射性水平基础上,以不同类型土壤（矿砂、河流底泥、稻田土）和水体（尾矿废水、渗滤水、河水和地下水）为研究对象,通过野外调查和室内测试,明确了238U和226Ra是土-水系统中主要的放射性污染物。根据核素空间分布规律发现,238U、226Ra、232Th受尾矿库影响明显,40K受尾矿库影响较小。238U和226Ra容易聚集在地表附近,226Ra垂向的分布差异较大,232Th比活度随深度变化较小,与其来源和自身迁移性能有关。不同类型水体中226Ra污染明显,尾矿废水和地表水中226Ra平均活度浓度超出相应指导限值。238U和226Ra沿着地表水流方向变化较大,迁移能力强且变化趋势相似,232Th在土-水系统中比活度较低,地下水中核素分布均匀。（2）土-水系统中铀赋存形态特征研究采用Tessier五步提取法对不同类型土壤中铀赋存形态进行检测分析,研究表明,铀在尾矿砂和河流底泥中以“活性态”为主,碳酸盐结合态占优势,生物活性和释放能力较强;稻田土中以“惰性铀”为主,残渣态约占到总铀的一半,不易活化与迁移扩散,迁移能力较差。从尾矿砂到稻田土表层,铀赋存形态由“活性态”向“惰性态”转变,铀赋存稳定性提高,迁移性能变差。采用PHREEQC模拟不同类型水体中铀的存在形式,得出从尾矿库渗滤水到周边地表水、地下水,氟合铀酰和硫酸合铀酰减少,碳酸合铀酰和氢氧铀酰占比增加,主要与水体p H和主要阴离子F-、SO42-和HCO3-浓度有关。（3）铀在包气带环境中的吸附、迁移特性研究以稻田土和底泥为研究对象进行铀静态吸附实验,研究表明,稻田土对铀的吸附速率快于底泥,吸附量高于底泥,主要与介质粒径和物质组分有关。土壤对铀的吸附动力学过程符合Elovich模型,表明该吸附是物理吸附和化学吸附共同作用结果,属于复非均相扩散过程。热力学吸附过程符合Langmuir和Temkin等温吸附模型,说明稻田土和底泥吸附铀主要以单层吸附、多层分子吸附等共存为主。结合动态迁移实验,得到铀迁移时的土-水分配系数Kd=57.27m L/g,表明铀易被包气带介质吸附,迁移缓慢。以室内实验为依据,通过软件Hydrus-1D模拟预测持续点源铀浓度为1.5 mg/L时,铀迁移至4m包气带底部需要约40年时间。（4）环境因素对饱水条件下铀运移的影响机制研究采用动态柱迁移实验和溶质运移模型,研究介质粒径和流入液p H值、初始浓度、阳离子类型及有机质等控制因素下铀在饱水环境中运移机制。研究发现,粒径越小,铀迁移速度越慢。阳离子Ca2+与铀产生竞争吸附,阳离子的原子序数和价态越高,竞争吸附能力越强,铀迁移越缓慢。随着p H增大,阻滞因子Rd先增大后减小,铀迁移能力先降低后增加,主要受铀形态的影响。腐殖酸存在促进铀的迁移,减小了粒径和铀初始浓度对铀迁移造成的影响。SEM-EDS和XPS分析表明迁移过程中铀酰离子通过吸附作用附着在石英砂介质表面,但吸附对介质本身的结构无明显改变。另外,双点位非平衡溶质运移模型能够较好地描述铀在饱水石英砂柱中的穿透过程。（5）尾矿库周边土-水系统中铀迁移机制和主控因素研究以水土性质对铀分布的影响为基础,结合铀在包气带、饱水带中的迁移特性,揭示铀在土-水系统中的迁移行为和主控因素。研究表明:渗滤水是周边地表水中铀污染的主要来源,经河流沉积物-水流的分配通过吸附作用进入底泥;尾矿库中溶解态铀通过包气带渗透进入含水层,其迁移过程主要受到土壤p H、有机质和水体性质影响。土壤p H与238U比活度呈正相关性,对铀吸附作用影响较大,与铀存在形态及土壤表面电荷等有关。稻田土和底泥中有机质含量高而238U比活度低,因为有机质在固相介质表面占据较多吸附位点,减少了底泥表面的有效吸附位点,与铀存在的竞争性吸附占据优势水体。水体p H和HCO3-、F-、SO42-是影响铀迁移的主控因素,p H主要通过水解和离解作用影响铀的存在形式,阴离子HCO3-、F-、SO42-作为配位体,与铀酰离子络合形成不同络合复合物,影响铀在水中的存在形式。