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石墨烯三维多孔材料结合了石墨烯及三维网络结构的双重优势,在柔性压阻材料领域具有广阔的应用前景。但石墨烯片层间的π-π相互作用和范德华力,使其三维网络构建过程中易发生团聚,产生不可逆转的塑性变形,极大影响三维网络结构的稳定性,大大限制其应用范围。本文主要围绕石墨烯三维多孔材料的结构与性能的关系展开研究。针对纯石墨烯三维多孔材料(3D-rGO)弹性差、机械强度低、易发生塑性变形,作为压阻材料使用时线性度低的缺点,本研究把破碎后的3D-rGO进行重新组装,构建了具有无序三维网络结构的3D-rGO/PAA柔性多孔复合材料。石墨烯碎片之间具有大量的接触点,在受到外部应力时,石墨烯导电网络重新构建引起接触电阻的变化,赋予3D-rGO/PAA优异的传感性能。研究结果表明,3D-rGO/PAA对应力的响应表现出处较高的线性度、灵敏度(灵敏度系数44-100)、快速响应性(<112 ms)、高机械稳定性(>7000次)、优异的弹性和与人体贴合性,可实时监测腕关节、指关节的运动以及声带的振动情况。利用天然高分子海藻酸钠(SA)与石墨烯的氢键作用,构建了具有微观有序网络结构的石墨烯/海藻酸钠三维多孔材料(3D-rGO/SA)。SA可有效削弱GO片层在组装过程中的重聚现象;而且SA分子还可以对石墨烯片层起到固定作用,防止发生形变时,石墨烯片层发生大幅度滑移。SA可以充当整个三维网络的骨架,提升材料的力学性能与弹性。添加了SA的3D-rGO/SA多孔材料在60%压缩应变下的最大应力由1055.2Pa提升至4013.1Pa,同时还具有较好的机械稳定性(50%的压缩应变下至少循环使用7000次),对压缩应变(灵敏度1.01)和弯曲应变(灵敏度0.172rad-1)都表现出良好的响应。此外,3D-rGO/SA还表现出较好的吸附能力,二氯甲烷最大吸附量可达120.2g·g-1。采用弹性和力学性能更为优异的水性聚氨酯(WPU)对GO进行改性,制备石墨烯/水性聚氨酯三维多孔复合材料(3D-rGO/WPU)。研究表明,3D-rGO/WPU复合材料的弹性和力学性能有明显提高,3D-rGO/WPU在发生60%压缩形变下最大应力高达17892.4kPa。WPU作为高分子表面活性剂,能降低溶液表面张力使GO/WPU混合溶液在快速搅拌下形成泡沫体系,气泡作为模板诱导GO/WPU片层在其周围自组装为有序的三维网络结构。通过控制GO溶液pH、WPU溶液浓度,可以实现对泡沫体系中气泡的密度和尺寸的调控,进而实现对3D-rGO/WPU微观形貌的控制。3D-rGO/WPU表现出优异的压阻传感性能(0.09kPa-1)及动态使用稳定性。