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近年来,有关碳基材料的磁性引起了研究人员的极大兴趣。一般来说,纯碳材料都是抗磁性的,其抗磁磁化率大约在-10-5~-10-7emu/gOe之间。然而,近年来许多研究小组从理论和实验上都证实了在纯碳材料中存在着由局域自旋所引起的铁磁性或顺磁性。这说明,人们有望获得质量轻的、不含金属的、居里温度高于室温的碳基磁体。碳基磁体由于其出色的物理和化学性能,以及在自旋电子学器件方面的广阔应用潜景,已经受到了广泛的关注。目前,研究者们报道过的具有铁磁性或顺磁性的碳材料大多都具有石墨基的微结构,即以sp2碳六元环网络为基础。例如,C60聚合物、高取向热解石墨、碳纳米管以及石墨烯等等。关于石墨基材料中铁磁性或顺磁性的来源,研究者们则通常把其归因于碳六元环网络中的缺陷,如空位(点或线型)、扭折、拓扑缺陷、边缘、七元环、以及非金属轻元素(N、H、B、O以及F等)掺杂。虽然有理论研究指出,七元环可以导致负高斯曲率的空间结构,从而引起局域的未配对自旋,然而实验上却未见有相关报道。而螺旋碳纳米管正是由五元环和七元环周期性地插入碳六元环网络而构成的,因此,螺旋碳纳米管的磁性令人期待。此外,氮掺杂作为改变碳材料电子结构,改善碳材料的电学、力学、化学以及光学等性质的一种有效手段,在改变碳材料的磁学性质方面也备受人们关注。在本论文中,我们采用化学气相沉积法制备了石墨基的碳材料(包括螺旋碳纳米管、碳微米球以及大块的石墨片),同时利用在氨气中退火的方法,成功地对样品进行了氮掺杂。我们主要研究了这些石墨基碳材料及其氮掺杂体系的磁性。另外,我们还研究了螺旋碳纳米管及其氮掺杂体系的光致发光性能。论文主要包括以下四个部分:一、螺旋碳纳米管的制备及其磁性研究1、以Ni纳米颗粒为催化剂,在425℃的低温下裂解C2H2,制备了螺旋纯度很高的螺旋碳纳米管。研究表明,这些螺旋碳纳米管具有石墨基结构,并且含有许多的缺陷。Ni纳米颗粒己被碳化形成Ni3C,但有少部分金属Ni残余。2、残留的金属Ni以及螺旋碳纳米管都对样品的磁化强度有贡献。通过扣除金属Ni的影响,粗略地研究了螺旋碳纳米管的磁性。并且通过在Ar中不同温度下退火,系统地研究了螺旋碳纳米管的磁性变化,探讨了螺旋碳纳米管的磁性来源。3、研究结果表明,螺旋碳纳米管具有强的居里型顺磁性以及高浓度的局域化未配对自旋。这些未配对自旋可能受空位缺陷、H吸附以及七元环所导致的负高斯曲率等多种因素影响,但七元环所导致的负高斯曲率占主导地位。二、氮掺杂螺旋碳纳米管的磁性及光致发光性能研究1、通过将纯净的螺旋碳纳米管在氨气氛围中不同温度下退火处理的方法,成功地制备了一系列的氮掺杂螺旋碳纳米管。2、研究表明,氮掺杂形式主要为吡啶型、吡咯型。当退火温度比较低(450℃和500℃)的时候,氮原子只是与HCNTs中空位缺陷以及边缘处的C原子键合;而当退火温度比较高(700℃)的时候,N原子就会进入HCNTs的石墨层中,取代六元环网络的内部C原子。3、磁性研究的结果表明,氨气中退火增强了螺旋碳纳米管的磁性。氮掺杂螺旋碳纳米管也具有强的居里型顺磁性以及高浓度的局域化自旋。4、发现了螺旋碳纳米管在368nm处具有紫外光致发光。此外,通过吡啶型和石墨型氮掺杂,可以增强螺旋碳纳米管的光致发光。三、相互连接的碳微米球的磁性研究1、利用化学气相沉积法,不使用任何金属催化剂,直接在Si02衬底上成功地制备了相互连接的石墨基碳微米球。这些碳微米球的直径约为3-5μm,具有层状结构,并含有大量的缺陷。2、磁性研究结果表明,碳微米球的顺磁性来源于其本征缺陷。缺陷可以提供大小为1μB的局域自旋磁矩,大约平均每1000个碳原子贡献出1.1μB的自旋磁矩,这些未配对自旋之间并没有相互作用,从而表现出居里型的顺磁性。四、石墨片及其N掺杂体系的磁性研究1、通过化学气相沉积法在Si02衬底上制备了不含任何磁性金属杂质的大面积的石墨片。这些石墨片具有层状结构,且含有许多缺陷,如弯折、扭曲以及断裂等。2、磁性研究表明,石墨片的顺磁性来源于其本征缺陷。这些缺陷可以提供大小为1μB的局域自旋磁矩,大约平均每1000个碳原子贡献出0.8μB的自旋磁矩,这些未配对自旋之间并没有相互作用,从而表现出居里型的顺磁性。3、通过在氨气中不同温度下退火的方法制备了一系列高浓度氮掺杂的石墨片。这些氮掺杂石墨片也都表现出居里型顺磁性。500℃下氮掺杂石墨片的自旋浓度得到了较大的增强,而其它温度下氮掺杂样品的自旋浓度均低于原始样品。