论文部分内容阅读
萘普生(NPX)是典型的非甾体类抗炎药(NSAIDs),主要用于缓解疼痛、发热、发炎,和由关节炎、痛经等病症引发的强直性反应。因其大量使用和排放,近年来多地研究发现萘普生在自然水体中存在。研究表明,经常服用会增加心血管疾病和中风风险,同时萘普生进入环境后会对生态系统产生严重危害。常规处理工艺并不能有效去除萘普生,而光降解是其在水环境中发生降解的一种重要途径。所以有必要研究其在水体中的光降解过程,另外,相关研究表明,广泛存在于水体中的铁(III)、柠檬酸、草酸及腐殖质等物质,在光照下能有效促进有机物降解。本文分别以腐殖质体系和铁(III)-羧酸盐配合物体系为基础,考察萘普生在模拟太阳光照射下降解过程的动力学、降解机制等。实验的主要内容及结论如下:在模拟太阳光照射下,研究腐殖质体系光降解萘普生的动力学关系,考察了底物初始浓度、pH、腐殖质浓度、光照强度、波长等因素对萘普生在腐殖质体系中光降解的影响。研究结果表明:(1)萘普生的降解速率随其浓度增大而加快;(2)萘普生在低浓度时(10μM),富里酸(FA)对降解有促进作用,随着萘普生初始浓度进一步增大,富里酸的存在则抑制反应进行,而溶液中腐殖酸(HA)的存在始终抑制萘普生光降解;(3)pH3.09.0范围内,萘普生光降解速率随溶液pH增大而减小;(4)萘普生浓度为5.0μM时,其光降解速率随富里酸浓度增加而加快,萘普生光降解速率随腐殖酸浓度增加而减小;(5)萘普生光降解速率随着氙灯光照强度加大而增加;(6)随着滤光波长260nm增至400nm,萘普生光降解速率逐渐减小;(7)萘普生存在直接降解和间接降解,3NPX的分解是直接降解的主要反应,饱和空气中富里酸对萘普生的敏化降解主要是1O2作用,饱和氮气中主要是3FA*与萘普生发生能量转移生成3NPX*引起。在铁(III)-羧酸盐配合物体系下,探讨了该体系下pH值、不同铁(III)/羧酸盐配比、不同水质等因素的影响,并研究了溶液中萘普生的光降解机理。研究结果表明:(1)在Fe(III)/草酸配比一定时,萘普生的降解效果为pH7.0<5.0<3.0;在Fe(III)/柠檬酸配比一定时,萘普生的降解效果为pH7.0<3.0<5.0;在Fe(III)/柠檬酸/草酸配比一定时,萘普生的降解效果为pH9.0<7.0<3.0<5.0,在近中性pH条件下,Fe(III)-柠檬酸与Fe(III)-草酸具有协同作用;(2)在铁(III)-柠檬酸盐体系中添加草酸能增大萘普生光降解速率,但高浓度的草酸反而会降低降解速率;(3)在近中性条件下,不同水质溶液对降解效果均造成影响,其降解速率趋势为去离子水>梁子湖水>长江水>东湖水>海水;(4) OH是铁(III)-羧酸盐配合物体系下萘普生敏化光降解的的主要因素,并还有其他因素对降解产生影响。