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我国是畜禽养殖大国,畜禽粪便中残留抗生素的环境污染及其控制日益受到了人们的重视,如何有效去除畜禽粪便中残留的抗生素,是我国畜禽粪便安全利用面临的严峻挑战。本研究以猪粪和四环素类抗生素为研究对象,建立猪粪中四环素类抗生素残留的超高效液相色谱串联质谱(UPLC/Q-ToF MS/MS)分析检测方法;通过现场调查,明确猪粪中四环素类抗生素残留的污染特征和现有堆肥工厂对猪粪中四环素类抗生素残留的去除效果;通过实验室研究,考察堆肥工艺及其操作参数对猪粪中四环素类抗生素残留去除的影响,明确其在堆肥过程的生物降解动力学模式,以期为畜禽粪便的堆肥处理及其堆肥产品的安全利用提供科学依据和技术支撑。
建立了分析检测固体猪粪中残留四环素类抗生素的UPLC/Q-ToF MS/MS方法。在0.5 mg/kg DW~10.0 mg/kg DW(dry weight)范围内,土霉素、四环素、金霉素的标准曲线R2均大于0.99,相对标准偏差小于3%,样品加标平均回收率在70.0%~113.0%之间。检出限分别为土霉素0.1 mg/kg DW、四环素0.1 mg/kgDW、金霉素0.2 mg/kg DW。
通过现场调查,明确了猪粪中四环素类抗生素残留的污染特征和堆肥化工厂对猪粪中四环素类抗生素的去除效果。猪粪中土霉素的含量明屁高于其他两种四环素类抗生素,而小猪粪便中四环素类抗生素残留量明显高于种猪和育肥猪;春夏季节猪粪中四环素类抗生素残留明显高于秋冬季。堆肥化工厂能有效去除猪粪中残留的四环素类抗生素,并且没有观察到中间代谢产物重新转化成母药的现象。
实验室研究结果表明,温度、初始含水率、时间均对猪粪中残留四环素类抗生素的降解影响不显著,并且对其降解过程可培养的真菌、放线菌和细菌的相对丰度没有显著性影响。细菌在三类微生物(细菌、放线菌和真菌)中占绝对优势,并且革兰氏阳性菌多于革兰氏阴性菌。高温堆肥可明显缩短猪粪中四环素类抗生素的降解半衰期,均低于20天,其中升温期的贡献显著。猪粪中四环素类抗生素的降解符合一级反应动力学模型。