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本文采用STA449F3型热天平,针对高温条件下渣/灰熔融、矿物质行为变化对煤焦气化反应的影响进行了研究,并探讨了高温下高、低灰熔点煤气化反应特性的差异。研究了气化温度在900~1380℃范围内,高灰熔点煤(淮南煤)与低灰熔点煤(北宿、神府煤)的CO2/H2O气化反应性,并对两者进行了比较,以及研究了高温下煤焦-CO2/H2O的气化动力学模型的选取;采用等温热重法研究了加入不同比例粗渣的煤焦在反应温度900℃~1380℃的气化反应性,利用热重.差示扫描量热法(TG-DSC)对试样的热行为进行了分析,主要考察了加入不同比例粗渣、反应温度对煤焦的反应性的影响;为了解高温情况下煤焦-CO2气化反应过程中矿物质行为的影响,在1000~1300℃温度范围内,采用XRD和FactSage模拟对气化过程中不同转化率(0、50%、75%)的残焦的矿物质进行了分析。主要结论如下:
(1)在900~1380℃温度范围内,3种煤焦的气化反应速率均明显分成低温区(900~1100℃)的化学反应控制和高温区(1100~1380℃)的扩散控制。然而高温下(1100~1380℃)煤焦的碳转化率及气化反应速率与温度的依存关系,按煤灰熔融温度的不同大致可分为两类:高灰熔点煤(淮南煤)随气化温度的升高,其碳转化率与气化反应速率仍继续升高;而低灰熔点煤(北宿煤、神府煤)则随气化温度的升高,其碳转化率与气化反应速率变化不大,甚至略有下降。
(2)北宿煤焦-CO2反应过程中,气化反应性和碳转化率可根据其煤灰熔融流动温度分为相对低温段和高温段。在低温段,加入粗渣增加了煤焦的气化反应性和碳转化率;在高温段,加入粗渣会减小煤焦的碳转化率,并当粗渣加入量超过一定比例时,会降低煤焦的气化反应性。
(3)在1100~1300℃灰熔融温度范围内,当温度达到1300℃,煤中矿物质绝大部分熔融时,会阻碍气化反应的进行。即碳转化率出现下降,气化反应速率停滞。