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热电材料用于热电转换系统,具有使用寿命长、无机械运动、无噪音、绿色环保等优点,主要在航天、生物及电子等领域被广泛应用。(GeTe)100-x(AgSbTe2)x材料,即TAGS-x材料,由于其高Seebeck系数、较低的热导率、综合性能优异,被认为是规模化应用潜力较高的候选材料之一。TAGS基热电材料的热电优值在1.5左右,前人的研究成果表明通过掺杂等途径很难显著提升其热电性能。本论文通过引入少量Pb2+取代(GeTe)100-x(AgSbTe2)x中的部分阳离子Ge2+以优化载流子浓度,利用GeTe-PbTe伪二元合金中PbTe在GeTe中的固溶和脱溶析出以实现热导率的降低,另外增加GeTe 比例来提高其电学性能,最终达到热电性能的提升的目的。实验采用真空熔融-淬火-SPS烧结的方法制备了(Ge1-xPbxTe)90(AgSbTe2)10和(Ge1-xPbxTe)95(AgSbTe2)5系列样品,通过物相分析、显微形貌观察、电学性能及热学性能的测试对其微观组织与热电性能进行研究,主要研究内容和结果如下:(1)对(Ge1-xPbxTe)90(AgSbTe2)10(x=0,0.1,0.15,0.20,0.25,0.30)系列样品的实验结果表明:Ag、Sb元素的固溶使得Pb在GeTe基体相中的最大固溶量增加。x<0.15的样品为单相固溶体组织,在x=0.15时开始有富PbTe析出相(颗粒状,块状,条带状析出相)产生。随着Pb含量(x)增加,样品Seebeck系数增加而电导率逐渐下降;最终在温度为753K时,x=0.15样品的功率因子值为2942.06μW/mK2。Pb元素饱和固溶的GeTe基体相和不断增加的富PbTe析出相导致热导率显著降低,最低热导率为1.34W*m-1K-1(x=0.15);最终x=0.15样品实现最高热电优值ZT为1.65,相比于x=0(未含Pb)样品的热电优值(ZT=0.73),提高了 1.26倍。(2)烧结工艺优化的(Ge1-xPbxTe)90(AgSbTe2)10 样品(x=0,0.13,0.15,0.17,0.20)的实验结果表明:采用梯度烧结温度后,样品烧结致密,富PbTe析出相尺寸较小。随着x(Pb含量)的增加,样品Seebeck系数有效增加,而电导率降低;Pb固溶引入的晶格缺陷(原子质量波动和应力-应变区)、多种尺寸的富PbTe析出相及相界面形成的多尺度声子散射中心增强了对相应波长声子的散射。在753K,x=0.17样品热导率低至1.19 W*m-1K-1,功率因子为2642.18μW/mK2,最终热电优值ZT达到最大值1.8,相对同一温度下的x=0样品提升了 25.7%。(3)(Ge1-xPbxTe)95(AgSbTe2)5样品(x=0,0.13,0.15,0.17,0.20)的结果表明:增加 GeTe 比例后,Pb在基体相中最大固溶量下降,富PbTe析出相的尺寸和析出量随x增大而增加,与(Ge1-xPbxTe)90(AgSbTe2)10系列样品相比,(Ge1-xPbxTe)95(AgSbTe2)5样品的Seebeck系数降低了 80μV/K左右,电导率有所增加。x=0.13样品在753K时,功率因子可以达到3104.04μW/mK2,热导率为1.38 Wm-1K-1,最大热电优值ZT达到1.69,相比同一温度x=0样品提升了 21.6%。