【摘 要】
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氨作为重要的工业化学品,主要来源于传统的Haber-Bosch法,然而高温高压下运行能耗高,污染严重,因此亟待开发绿色低碳的合成氨新方法。电化学合成氨可以在电能的作用下打破氮气活化热力学能垒,因此引起国内外学者广泛关注。电化学合成氨中,高活性的阴极催化剂能够提高氨生成速率和法拉第效率,同时高质子电导率的电解质有助于提供氮气还原所需的充足质子源。基于此,本文围绕电解质和催化剂做了以下研究工作:（1）
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氨作为重要的工业化学品,主要来源于传统的Haber-Bosch法,然而高温高压下运行能耗高,污染严重,因此亟待开发绿色低碳的合成氨新方法。电化学合成氨可以在电能的作用下打破氮气活化热力学能垒,因此引起国内外学者广泛关注。电化学合成氨中,高活性的阴极催化剂能够提高氨生成速率和法拉第效率,同时高质子电导率的电解质有助于提供氮气还原所需的充足质子源。基于此,本文围绕电解质和催化剂做了以下研究工作:（1）通过EDTA-柠檬酸络合法制备Tb掺杂的A位缺位的质子导体Ba0.95Ce0.6Tb0.1Y0.2Zr0.1O3-δ（BCTYZ）钙钛矿材料作为电解质,BCTYZ在750℃的电导率为4.89×10-2 S·cm-1。（2）以二维Ti3C2Tx作为载体,采用一步还原法制备Fe@MXene电催化剂,将其喷涂于共压法制备的阳极支撑BCTYZ|Ni-BCTYZ半电池电解质表面,形成电解池,并用于电催化合成氨反应,考察反应温度、施加电压、阴极进料气组成对氨产率及法拉第效率的影响,并对其进行稳定性测试。在反应温度为650℃、施加1.6 V电压且阴极进料气H2:N2=1:1时,氨的产率8.24×10-9 mol·s-1·cm-2,法拉第效率为8.3%。通过实验研究发现,Ti3C2Tx纳米片能有效地锚定Fe纳米颗粒,使活性组分暴露更多的活性位点,有效提高氨合成效率。（3）将Ti3C2Tx作为前驱体,以预氧化的方式在Ti3C2Tx表面原位形成TiO2以修饰电催化剂,增加氧空位,以Na BH4为还原剂制备得到Fe@TiO2-MXene。将Fe@TiO2-MXene作为阴极催化剂,喷涂于BCTYZ|Ni-BCTYZ半电池的电解质表面,形成电解池,并用于电催化合成氨反应,考察反应温度、施加电压、阴极进料气组成对氨产率及法拉第效率的影响。当反应温度为650℃、施加1.6V电压且阴极进料气H2:N2=1:1时,氨的产率为9.8×10-9 mol·s-1·cm-2,而法拉第效率也在9.8%。实验研究发现,经过预氧化处理之后,载体对金属离子的吸附作用增强,更好的锚定金属颗粒,并进一步增强Fe纳米颗粒与MXene之间的协同作用。
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