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深度脱氮及去除难降解有机物是当前我国污水处理厂提标增效的重要关注点。针对滨海城市污水厂二级出水碳氮比低、盐度高和难降解有机物可生化降解性差等特点,本研究将电化学与生物作用相结合,设计了新型双环式电极生物膜反应器(BER)和H构型微生物电解池(MEC)两种生物电化学系统。通过试验研究,解析生物电化学系统同步去除污水的氮和有机物的关键科学问题。利用BER研究低碳氮比、含盐污水的同步脱氮和去除有机物的效能,利用MEC研究电化学驱动下生物体系的难降解有机物转化途径,利用分子生物技术深入分析两种生物电化学系统处理过程中的微生物菌群结构特性。研究结果有助于推动生物电化学系统在污水深度处理领域的开发应用。
应用双环式BER进行污水同步脱氮和去除有机物试验,研究了含盐废水深度处理过程中碳氮比(C/N)、水力停留时间(HRT)和电流对体系脱氮和有机物去除的影响。研究发现相比传统生物膜反应器,电生物膜反应器在较低的碳氮比(2.5)和较高的含盐量(1.0%)条件下有更好的脱氮效果,在HRT为8h、电流为10mA时可达到90.0%以上的NO3--N的去除率。研究发现BER中自养反硝化菌和异养反硝化菌共存,体系中反硝化功能基因的丰度更高,证明了BER中存在自养-异养反硝化协同作用的脱氮机制。
利用双环式BER研究了高盐度胁迫条件下反硝化细菌和反硝化功能基因的响应特性,研究发现当盐度达到2.5%时,BER反应体系仍能够较好的克服高盐度对生物体系的冲击负荷,保持了较稳定的反硝化处理效果,出水硝酸盐氮低于1.5mg/L。虽然高盐度致使BR和BER体系微生物多样性贫乏,但BER体系电化学作用下定向富集能够耐受高盐度(>3.0%)的甲基营养型反硝化菌Methylophaga和Methyloversatilis,其相对丰度为BR中的10倍。通过qPCR基因定量分析发现基于高盐度胁迫,优势反硝化菌由nirS型向nirK型转变,且BER体系napA和nosZ丰度明显高于BR体系,证明BER在高盐胁迫下具有更大的反硝化潜力。
为进一步提高体系的反硝化效能,利用导电聚合物聚吡咯(PPy)和电子穿梭体蒽醌-2,6-二磺酸二钠(AQDS)改性阴极材料石墨毡,应用改性电极强化BER体系的脱氮效果。研究发现应用PPy与AQDS的协同处理石墨毡的BER体系的NO3--N去除效能均明显优于未处理电极,水力停留时间缩短至4h,NO3--N的去除率达到95%以上。研究发现PPy和AQDS修饰阴极的附着生物量显著增加,AQDS掺杂修饰的生物膜与电极的比重为0.32,证明PPy/AQDS改性电极具有更优的生物相容性。研究发现固定化的AQDS促进特定微生物的富集,Thauera、Rhodobacter和Paracoccus相对丰度为仅利用PPy改性电极的2.0倍,有益于提高体系的反硝化效能。
为进一步降低电能耗,构建了H型双室MEC脱氮同步去除难降解微量有机污染物,与此同时产生氢气能源。研究接种不同微生物的MEC电化学性能、H2产量和硝酸盐还原条件下4-羟基苯甲酸(HBA)的生物降解性能。研究发现未添加硝酸盐条件下,HBA生物转化成苯酚;硝酸盐还原条件下,HBA能够完全降解,证明了硝酸盐还原条件下HBA通过厌氧代谢和bezoy-CoA途径实现了苯环裂解。高通量测序表明,MEC-2阳极在硝酸盐还原条件下富集了反硝化菌Magnetospirillum(相对丰度大于30.0%),其能够通过benzoyl-CoA代谢通路降解多种芳香族化合物。电子平衡分析发现MEC-2中HBA降解过程超过5.8%的电子当量转化为电流,MEC-2表现出较好的电化学性能和H2产量。
应用双环式BER进行污水同步脱氮和去除有机物试验,研究了含盐废水深度处理过程中碳氮比(C/N)、水力停留时间(HRT)和电流对体系脱氮和有机物去除的影响。研究发现相比传统生物膜反应器,电生物膜反应器在较低的碳氮比(2.5)和较高的含盐量(1.0%)条件下有更好的脱氮效果,在HRT为8h、电流为10mA时可达到90.0%以上的NO3--N的去除率。研究发现BER中自养反硝化菌和异养反硝化菌共存,体系中反硝化功能基因的丰度更高,证明了BER中存在自养-异养反硝化协同作用的脱氮机制。
利用双环式BER研究了高盐度胁迫条件下反硝化细菌和反硝化功能基因的响应特性,研究发现当盐度达到2.5%时,BER反应体系仍能够较好的克服高盐度对生物体系的冲击负荷,保持了较稳定的反硝化处理效果,出水硝酸盐氮低于1.5mg/L。虽然高盐度致使BR和BER体系微生物多样性贫乏,但BER体系电化学作用下定向富集能够耐受高盐度(>3.0%)的甲基营养型反硝化菌Methylophaga和Methyloversatilis,其相对丰度为BR中的10倍。通过qPCR基因定量分析发现基于高盐度胁迫,优势反硝化菌由nirS型向nirK型转变,且BER体系napA和nosZ丰度明显高于BR体系,证明BER在高盐胁迫下具有更大的反硝化潜力。
为进一步提高体系的反硝化效能,利用导电聚合物聚吡咯(PPy)和电子穿梭体蒽醌-2,6-二磺酸二钠(AQDS)改性阴极材料石墨毡,应用改性电极强化BER体系的脱氮效果。研究发现应用PPy与AQDS的协同处理石墨毡的BER体系的NO3--N去除效能均明显优于未处理电极,水力停留时间缩短至4h,NO3--N的去除率达到95%以上。研究发现PPy和AQDS修饰阴极的附着生物量显著增加,AQDS掺杂修饰的生物膜与电极的比重为0.32,证明PPy/AQDS改性电极具有更优的生物相容性。研究发现固定化的AQDS促进特定微生物的富集,Thauera、Rhodobacter和Paracoccus相对丰度为仅利用PPy改性电极的2.0倍,有益于提高体系的反硝化效能。
为进一步降低电能耗,构建了H型双室MEC脱氮同步去除难降解微量有机污染物,与此同时产生氢气能源。研究接种不同微生物的MEC电化学性能、H2产量和硝酸盐还原条件下4-羟基苯甲酸(HBA)的生物降解性能。研究发现未添加硝酸盐条件下,HBA生物转化成苯酚;硝酸盐还原条件下,HBA能够完全降解,证明了硝酸盐还原条件下HBA通过厌氧代谢和bezoy-CoA途径实现了苯环裂解。高通量测序表明,MEC-2阳极在硝酸盐还原条件下富集了反硝化菌Magnetospirillum(相对丰度大于30.0%),其能够通过benzoyl-CoA代谢通路降解多种芳香族化合物。电子平衡分析发现MEC-2中HBA降解过程超过5.8%的电子当量转化为电流,MEC-2表现出较好的电化学性能和H2产量。