【摘 要】
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固体氧化物燃料电池(SOFC)具有低污染,燃料灵活性和分布式发电等优势,是清洁利用能源的关键技术。目前其发展受到传统阴极材料的高造价以及高温工作需求(800-1000℃)等限制因素,所以开发中低温SOFC阴极材料,降低工作温度成为研究热门。近年来,Ruddlesden-Popper(RP)相,通式为An+1BnO3n+1,作为一种新型的层状类钙钛矿结构,拥有良好的电子、离子混合电导,较钙钛矿相有更
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固体氧化物燃料电池（SOFC）具有低污染,燃料灵活性和分布式发电等优势,是清洁利用能源的关键技术。目前其发展受到传统阴极材料的高造价以及高温工作需求（800-1000℃）等限制因素,所以开发中低温SOFC阴极材料,降低工作温度成为研究热门。近年来,Ruddlesden-Popper（RP）相,通式为An+1BnO3n+1,作为一种新型的层状类钙钛矿结构,拥有良好的电子、离子混合电导,较钙钛矿相有更高的氧表面交换系数。在中低温度范围内,有比传统阴极材料更好的氧离子传输性能以及结构稳定性,为此本文主要做出如下研究:本文首先设计了具有K2Ni F4结构n=1的A2BO4型氧化物,在B位进行Cu掺杂,利用柠檬酸-EDTA燃烧法制备了La1.6Sr0.4Ni1-xCuxO4（x=0,0.25）体系阴极材料并对其进行表征和电化学性能测试。结果表明:Cu的掺杂提高了电导率,得到了与电解质更匹配的热膨胀。制备Ni O+GDC/GDC/LSNi1-xCuxO4（x=0,0.25）体系的阳极支撑单电池并进行测试,发现掺Cu后,650℃时的电池输出功率由260.7 m W·cm-2提升到361.4 m W·cm-2,极化电阻也从6.32Ω·cm2降到3.88Ω·cm2。表明掺Cu后,促进了氧还原反应过程,提高了电化学性能。随后制备了n=2的RP相La0.25Sr2.75Fe2-xCuxO7（x=0,0.25,0.5）体系层状氧化物阴极材料,在B位进行不同含量的Cu掺杂,进行表征和电化学性能测试。研究结果表明:随着Cu含量的增加,电导率和热膨胀都得到了一定的改善,促进性能的提升。采用此体系作为阴极材料,测试阳极支撑Ni O+GDC/GDC/LSFe2-xCuxO7（x=0,0.25,0.5）的单电池,在650℃下,LSFe2-xCuxO7（x=0.5）电池最大功率密度达520.1 m W·cm-2,极化阻抗从3.71Ω·cm2降到了0.92Ω·cm2。表明B位掺入x=0.5含量的Cu,具有最好的电化学性能。且相比n=1的RP相阴极,性能也得到提高。为改善电池的电化学性能,以上述所有阴极为基础,混合电解质GDC,制备质量比7:3的复合阴极,进行化学相容性和电化学性能的测试。得到结果:n=1的LSNi1-xCuxO4（x=0.25）和n=2的LSFe2-xCuxO7（x=0.5）基复合阴极在650℃下的最大功率达到465.2 m W·cm-2和554.2 m W·cm-2,极化阻抗也得到了显著的减小。表明复合阴极可进一步提高RP层状氧化物的阴极性能探究该论文有图34幅,表3个,参考文献123篇。
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