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“十二五”规划对二氧化硫和氮氧化物的总量控制提出了更高的要求,目前应用广泛的单独脱硫脱硝方法或者工业化同时脱硫脱硝方法存在投资和运行费用高、效率低且有二次污染等问题,所以急需开发高效、经济可行的同时脱硫脱硝方法。论文采用真空紫外光照,获得了高效的烟气同时脱硫脱硝效果。研究中分析了模拟烟气的组成和温度、光照强度等因素对同时脱硫脱硝去除效率的影响,通过对活性氧物种、反应产物的定性定量分析并结合数值模拟,探讨了同时脱硫脱硝的反应路径和机理。研究结果将为开发新的同时脱硫脱硝技术提供一定的理论和技术支持。论文的主要结果如下: (1)低压汞灯(含185nm和254nm)主要起脱硫脱硝作用的是185nm的真空紫外光,在典型模拟烟气条件下可去除90%的SO2和96%的NOx(NO+NO2)。考察了模拟烟气的组成(水汽、氧气、二氧化碳、初始SO2和NOx浓度)、烟气流量和温度以及紫外灯功率对SO2和NOx同时去除效率的影响,发现高水汽和氧气含量,较低的氮氧化物初始浓度和烟气流量以及高光强对同时脱硫脱硝有利。硫酸和硝酸为反应的最主要产物,这些产物如能回收利用可作为化工或化肥(和氨反应)的原料,将会进一步降低方法成本。 (2)分析了真空紫外光照下活性物质的生成和变化规律,测定了水汽、氧气含量、气体流量和光照强度对H2O2和O3生成的影响。结果表明:增加水汽含量能够降低O3生成量,提高H2O2生成量;氧气含量的影响和水汽的结果相反。H2O2和O3生成量均随着气体流量增加而增加,但是它们的浓度并没有特别大变化。光强对O3生成有一定影响,但是变化幅度较小,而H2O2生成量却随着光强增加急剧降低,最后趋向不变。 (3)通过圆柱形光反应器内光分布模型、光解反应以及各化合物之间的基元反应关系,构建了真空紫外烟气同时脱硫脱硝过程的数值模型,几种典型条件下反应物和产物浓度的变化趋势的模拟结果与实测结果基本一致。结合(1)和(2)中的研究结果,利用数值模拟可以更加直观地理解真空紫外同时脱硫脱硝的主要反应路径、机理和影响因素的作用过程。真空紫外同时脱硫脱硝的主要反应过程为:体系中的水汽和氧气光解生成·OH、·HO2、·O和O3等活性氧物种,它们参与氧化去除SO2和NOx。