氢能作为一种清洁可再生的新兴能源已引起人们的极大关注。电化学分解水制氢被认为是未来氢能生产和存储最有前途的方法之一。目前,研究人员已经探究出多种具有电催化作用的且地球含量丰富的过渡金属基化合物提升水分解的效率,如过渡金属硫化物、磷化物和氧化物等。其中,过渡金属硫化物的代表二硫化钼(MoS2),因其具有较小的氢吸附自由能(△GH*≈0.6 eV)的特点,被认为是最有希望的贵金属催化剂(△GH*≈0.0 eV)替代物之一,引起了更多研究者的关注。纯相MoS2具有较好的析氢反应(HER)活性,但其析氧反应(OER)性能仍然受到限制。本论文主要通过对MoS2进行相态调控得到金属相MoS2(1T-MoS2),对其进行离子掺杂和与其他催化相耦合,得到活性位点丰富、导电性优良的双功能催化剂。将得到的双功能材料置于碱性/中性介质中进行电催化全解水,获得了高性能且稳定的MoS2基电催化剂,并系统研究了材料微观结构以及材料电化学性能增益机制。主要研究结论如下:(1)采用水热法在泡沫镍(NF)基底上原位生长Fe和Mn共掺杂的珊瑚状FeMn-1T-MoS2电催化剂,诱发了 MoS2基电催化剂的HER和OER双功能性,从而实现全解水。XRD、Raman、SEM、TEM和HRTEM等微观结构表征表明,掺杂异原子可以诱导珊瑚状1T-MoS2丰富的晶体缺陷和电子结构变化,进而提升了(Pt)/FeMn-1T-MoS2的HER和OER性能。在最佳掺杂比Fe:Mn:Mo(0.15:1:1)下,FeMn-1T-MoS2在碱性介质中显示出最优的 HER(55.9 mV@10mA cm-2)和 OER(280.0 mV@ 50 mA cm-2)性能。此外,少量的Pt(0.3 wt.%)在FeMn-1T-MoS2上的光沉积负载显著提高其 HER(34.1 mV@10 mA cm-2)和 OER(220.0 mV@50 mA cm2)性能,同时表现出良好的稳定性。(2)采用简单的光负载方法合成Fe-1T-MoS2/CoxP复合电催化剂。TEM、HRTEM、XPS和EDS等表征分析证明CoxP与Fe-1T-MoS2的成功复合。电催化性能研究表明,Fe-1T-MoS2/CoxP复合材料提供了更多的反应活性位点和更大的电化学活性面积,低的电子传输阻力和良好的水分解稳定性,进而实现了在宽pH(pH=7.0-14.0)介质中的良好的水分解性能。当光负载时间为60分钟时,在1.0 M PBS中性介质中,复合电催化剂 Fe-1T-MoS2/CoxP-60 显示了最佳的 HER(40.7 mV@10 mA cm-2)和OER(300.0 mV@100mA cm-2)性能;在 1.0 M KOH 介质中,同样显示了 良好的 HER(43.8 mV@10 mA cm-2)和 OER(270.0 mV@150 mA cm-2)性能。