由于二维薄膜材料具有不同于块体材料的物理和化学性能,从而引起了人们的广泛关注。二维薄膜的生长过程直接影响到材料表面及界面结构,从而使得薄膜材料的热学、电学、光学等性质产生显著变化。因此,开展二维熔体薄膜的相变过程及结构演变规律的研究,对于薄膜中晶体结构的控制和薄膜器件的研制开发有着重要的理论意义和应用价值。本论文采用分子动力学模拟方法深入研究了二维液态薄膜在快速冷却过程中的结构演变,揭示了二维薄膜的相变现象及结构演化规律。研究结果对于通过控制二维熔体冷却条件来实现二维薄膜材料的性能优化具有重要的理论指导意义。全文的主要内容如下：(1)二维空间下的凝固能更直观地反映凝固的本质特征,这对人们更好的理解凝固的微观本质有着重要的研究价值。第三章主要研究了在准二维空间下液态金属薄膜的凝固过程,并重点分析了凝固过程中局域原子的结构演变规律和动力学特性。在较高的冷却速度下,液态金属Cu易形成“环状短程有序结构”；在足够低的冷却速度下,形成FCC单晶结构；当冷速介于两者之间时,易形成非晶和FCC晶体特征共存的复合结构。通过进一步研究表明,我们发现径向分布函数第二峰的劈裂是“环状短程有序结构”和“FCC短程有序结构”在凝固过程中相互竞争的结果。这种生长竞争是造成准二维体系中晶体和非晶结构共存的主要原因。事实上,材料中特征结构单元的相互连接和密排是非晶态中结构不均匀性的一种体现,而结构不均匀与动力学不均匀的关系一直是困扰研究者的一个难题。我们提出了一个表征材料动力学特征的参数P(a,τ,v)来评估在不同的冷却速度下材料的原子局域排列序,通过研究发现在凝固过程中P(a,τ,V)与冷却速度成正幂指数关系,而形核率与冷却速度成反幂指数关系。动力学参数P(a,τ,v)可以恰如其分地表征材料内部的原子排列情况。这对准二维液态金属的凝固有重要的指导意义。通过进一步研究准二维非晶薄膜的径向分布函数,发现径向分布函数第二峰的劈裂与原子排列中的短程序以及中程有序结构的比例分数有直接的关系。(2)第四章研究了二维液态Si在凝固过程中局域原子结构的变化情况。发现液液相变既存在于块体液态Si中,也存在准二维状态下。我们认为,径向分布函数中第一峰与第二峰之间的肩峰的形成是准二维液态Si发生液液相变的标志。在准二维液态Si中发生液液相变的根源是体系在短程序范围内形成了六角有序结构。六角有序结构的作用类似于晶胚,该结构为接下来的液固转变形成大尺寸次晶区提供了必要的结构起伏。六角有序结构及大范围次品区的形成,是造成准二维液态Si在降温过程中由金属性向半金属性转变的根本原因。通过以上分析表明在二维液态薄膜冷却过程中,液体-非晶转变并不是简单的液态结构的冻结,非晶内部原子排列并非全是完全无序结构。在二维薄膜中,径向分布函数第二峰劈裂,不是非晶形成的标志,而是内部出现了一定比例的有序团簇,是内部有序团簇和无序团簇统计平均的结果。(3)第五章主要研究了在准二维状态下Al-Fe、Au-Si两种液态合金不同的凝固形式以及其非品形成能力。二维Al-Fe液态合金冷却过程中,优先形成类似于晶胚的短程有序结构单元。这个短程序结构单元会作为晶体生长的核心,在一定的条件下转变长程序的晶体结构。在二维Au-Si液态合金中,由于Au原子与Si原子的排布方式的差别较大,不易形成晶体生长的核心,具有很强的非晶形成能力。(4)第六章主要研究了一维CuZr合金非晶一晶体复合结构的拉伸力学性能。具有晶体芯-非晶壳体的一维CuZr合金,既保留了晶体结构良好的拉伸塑性(>40%),也提高了相当客观的抗拉强度(>1.5GPa)。并且,在拉伸过程中,内部晶体结构会发生B2-BCT转变,最后演变为非晶态结构。通过进一步分析表明,一维CuZr合金非晶-晶体复合结构中的原子在外力下遵循“扩散”规则。另外,这种复合结构在拉伸过程中呈现不均匀变化。这种变化归因于纳米材料的尺寸效应和内部结构的不均匀性。本文系统地阐述了在凝固过程中二维薄膜材料相变过程及原子演变规律,为以后二维薄膜材料的制备和应用提供了必要的理论依据和指导。