本论文从设计具有更大双光子吸收截面值pH双光子荧光探针材料的角度出发，采用量子化学方法，研究了已被设计出的两种类型pH双光子荧光探针，包括光诱导电荷转移型探针和光诱导电子转移型探针。系统研究了这些pH双光子荧光探针分子的几何结构、电子结构、单光子性质、双光子吸收性质并从理论上证实了光诱导电荷转移和光诱导电子转移这两种机理。本文目的是为设计出具有更优良性质的双光子荧光探针材料，为实验改进和合成新的双光子荧光材料提供重要信息。研究工作主要包括以下内容：1.增加共轭长度、增强给受体的强度、增大分子内电荷转移程度都是增加双光子吸收截面的有效手段。为了增加PCT（光诱导电荷转移）型探针分子的双光子吸收截面值。采取了这些手段，如用更强给电子性质的二丁基氨基等基团来取代苯环末端的甲氧基、在苯环上添加较多的给电子性质基团、扩展分子的共轭程度、在分子中添加强拉电子性质的氰基等方法。最后经计算得出仅取代苯环末端的甲氧基最有利于分子的双光子吸收截面值增大。2.研究了PET（光诱导电子转移）探针分子AH1和AH2，用理论手段模拟了光诱导电子转移过程，对实验工作者来说具有一定的指导意义。计算结果表明，质子化后，探针分子的双光子吸收截面值增大。