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CO2是引起温室效应的最主要气体,经济有效、绿色环保的捕集CO2已成为全球关注的重大课题。膜分离技术以节能环保、设备简单、高效等优势受到人们的关注,而高性能膜材料的开发是膜分离技术迈向大规模商业化的关键。为了开发性能优异的CO2分离膜,本文通过化学改性法调控氧化石墨烯(GO)的片层间距,制备了不同层间距的改性GO材料,并将其添加到具有促进传递作用的聚乙烯胺(PVAm)中,得到相应的混合基质膜,测试膜的气体分离性能,并对气体在膜中的传递机理进行研究。具体工作分为以下两部分:(1)在乙二胺存在的碱性环境中,添加六水合硝酸锌溶液和2-甲基咪唑溶液到GO分散液中,在胺基化的GO片层间原位负载ZIF-8纳米粒子(ZIF-8@GO-NH2)。利用溶液共混法制得ZIF-8@GO-NH2/PVAm均一铸膜液,静置脱泡后涂覆到聚醚砜(PES)支撑层上,干法相转化法制成混合基质膜。采用傅里叶红外光谱(FTIR)、X-射线衍射(XRD)以及氮气吸脱附测试对ZIF-8@GO-NH2的结构进行表征,表明ZIF-8成功负载在GO片层,乙二胺成功接枝到GO上,制备得ZIF-8负载的胺基化的GO。对混合基质膜的CO2/N2分离性能进行研究,结果表明:负载在GO上的ZIF-8对CO2的极微孔作用,能够优先吸附CO2,增加了CO2的溶解选择性;胺基化的GO与CO2发生可逆反应,可有效增加了CO2反应选择性;同时,胺基化的GO能更有效地分散在PVAm中,扰乱了高分子链段的堆积,增加了CO2的渗透速率。考察ZIF-8@GO-NH2填充量对CO2分离性能的影响表明:压力在1 bar,温度为25℃的条件下,ZIF-8@GO-NH2/PVAm混合基质膜中ZIF-8@GO-NH2的含量为2wt%时,CO2渗透速率达到108 GPU,CO2/N2选择性为129,CO2分离性能良好。(2)为了进一步探究层间距变化对混合基质膜CO2分离性能的影响,本文将低分子量的PVAm(Mw=100000)通过化学反应插层到GO中,制备得一系列不同层间距PVAm插层GO的复合材料(P-GO)。并将不同层间距的P-GO添加到PVAm溶液中制备得均一铸膜液,静置脱泡后涂覆到聚醚砜(PES)支撑层上,干法相转化法成混合基质膜。采用FTIR和XRD对P-GO的结构进行表征;采用全反射红外(ATR-FTIR)、XRD对膜的结构进行表征。结果表明:PVAm成功插层进入GO中,P-GO的层间距随着PVAm含量的增加而增加;混合基质膜的结晶度随着加入到膜中的P-GO复合材料层间距的增大而减小,膜的结晶度越小,自由体积越大。并对混合基质膜的CO2/N2分离性能进行研究,结果表明:随着P-GO层间距的增加,膜的自由体积越大,越有利于CO2渗透;当P-GO-2(层间距为15.4?)的填充量为0.5wt%时,P-GO-2/PVAm混合基质膜的CO2渗透速率达到217 GPU,CO2/N2选择性达到132,表明P-GO-2/PVAm混合基质膜分离性能良好。