超薄FeOOH纳米片作为高效助催化剂用于光催化水氧化

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wendychenwang
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光催化水分解和二氧化碳水还原是光催化的重要应用,在解决能源危机和气候变化问题上有很大的潜力。涉及复杂的四电子转移过程的水氧化在这两个过程中是一个极具挑战性的步骤甚至是决速步骤,这引起了对水氧化性能提高的密切关注。通常,需要合适的助催化剂来解决这种动力学缓慢的问题,并且研究者已经做出了很多努力。氧化钌和氧化铱是其中具有代表性的析氧助催化剂。然而,它们的使用受到高成本的限制,且助催化剂效果一般,这使得它们远不能够满足实际应用的要求。所以,开发新型的和非贵重金属元素基出氧助催化剂,将是获得高活性水氧化复合材料的关键。Co,Ni,Fe基氧化物/(氧)氢氧化物是几种廉价高效的水氧化助催化剂。然而,Fe基水氧化助催化剂的开发面临的困境是纯FeOOH对电荷载流子的传导性比较低。伴随着二维(2D)材料的发现及发展,人们对它的性质有了更多的认识。2D纳米片材料,具有超薄厚度,可以加快对电荷载流子的传导;具有最大数量的活性表面,是一种能够提供大量活性位点的结构材料。同时,二维材料的超薄特性和限域效应会导致明显的晶格畸变及低配位的表面原子(存在很多悬挂键)存在,这些材料特性有利于实现高效催化过程。本工作通过自下而上的方法合成富含氧空位(Vo)的2D超薄FeOOH纳米片(FeOOH NSs)材料,AFM测试表明纳米片的厚度为1.8 nm左右,相当于四个原子层厚度。作为对比,我们同时合成了FeOOH准二维材料(FeOOH q-NSs)和FeOOH体相材料(FeOOH bulk)。通过静电吸附法将FeOOH NSs助催化剂与BiVO4复合,HR-TEM表明FeOOH NSs和BiVO4有紧密的界面接触。与BiVO4相比,FeOOH NSs/BiVO4复合材料在光催化/光电化学水氧化中活性分别提高了2倍和9倍。FeOOH NSs在光催化Rh B降解中也体现出了显著地助催化效应,使反应表观速率常数提高8倍左右。接下来,我们通过一系列表征对光催化活性提高的机理进行了探究。PL和EIS研究表明FeOOH NSs有效的促进了载流子分离和转移;XPS、ESR和EXAFS表征显示FeOOH NSs中含有大量Vo缺陷;我们通过氧化处理对比实验建立了Vo缺陷与活性之间的联系;进一步,DFT计算结果表明FeOOH NSs中Vo促进了对水分子的吸附,这可能是反应的表观活化能降低90%以上的重要原因。综上可知,高效的载流子分离和转移效率,Vo的存在促进的水分子的吸附以及降低的表观活化能对光催化活性的提高至关重要。
其他文献
激光熔化沉积(Laser Melting Deposition,LMD)技术基于快速原型制造基本原理,根据设定的加工路径,使用高能量的激光热源,熔化同步送给的金属粉末,快速凝固液态金属,通过逐层沉积,直接成形金属零件,应用前景十分广阔。然而,LMD成形是激光局部作用的非稳态过程,产生的温度场和应力场复杂,特别是针对大尺度构件,更易导致构件产生较大残余应力,引发裂纹等缺陷,影响构件性能。本文以LMD
在我国,高速铁路因其输送能力强、安全舒适、速度快等优点得到迅猛发展。十九大报告中提出交通强国的目标,也提出区域协调发展战略,都将高速铁路的发展放在重要位置。本文从溢出效应的角度研究高速铁路对沿线城市的影响。在理论分析方面,对高速铁路如何影响区域产生正负溢出效应的演变机理进行剖析。高铁作为一种快速、高效的运输方式,对区域经济发展具有明显的促进作用,可以使不同地理位置上的经济活动与经济资源得到更好的流
碳酸盐岩致密油是柴达木盆地油气勘探的重要领域,该类储层特征的研究是勘探工作有效开展的基础。本文以柴西地区始新统云质岩为研究对象,从岩石学特征、物性特征、孔隙结构特
为提高海南粗榧(Cephalotaxus mannii)悬浮培养细胞次生代谢产物三尖杉酯类碱的产量,本研究选取新型诱导子β-环糊精(β-cyclodextrin,β-CD)及DNA去甲基化剂5-氮杂-2’-脱氧
近些年来,随着科学技术的飞速发展,人工智能的热度越来越高,其中人们对物体识别领域的关注度也越来越高,特别是在动态识别的需求越来越多,实时性成为识别技术追求的一个重要的特性。当前出现了各式各样的识别算法,在精确度和速度等方面也有了很大的提升,被广泛应用在嵌入式处理系统上实现物体识别,但在实时性方面仍有不足之处。所以研究一套动态物体实时识别系统具有很高的研究意义和商业价值,在智能监控、车辆识别、人脸识
天然生物活性肽为多肽类药物研发提供了丰富的天然活性肽库,特别是来源动物体内的肽类与抗生素,如:蛇毒,蝎子毒,蜘蛛毒,芋螺毒素等,在镇痛,抗炎,抗肿瘤,神经痛等疾病治疗有良好的效果,但由于其本身固有的特性存在缺陷,如半衰期短、稳定性差、生物利用度低等,必须通过基因工程或化学修饰等手段部分或全部解决此类药物的缺陷,赋予其合适的药物开发特性。本课题以芋螺毒素TxID为模型,合成获得芋螺毒素TxID的线性
在环境污染和化石能源危机的大背景下,大力发展新能源汽车产业已成为国家的战略性规划,电动汽车由此进入了快速发展的新阶段。采用轮毂电机直接驱动,是电动汽车的未来发展方向。轮毂电机驱动系统凭借在结构紧凑、传动高效、控制灵活、车载空间利用率高等方面突显出的显著技术优势,使其被认为是未来纯电动汽车最理想的驱动方式。本文以设计高功率密度轮毂电机为目标对其进行了结构设计、电磁场分析、损耗计算、温度场仿真和冷却系
视频监控应用于生活的各个方面,给政府维护社会安全带来了便利。但也存在问题,即在发生突发事故后,海量的监控视频需要耗费大量的人力来搜索关键视频片段。随着人工智能的快
有奖活动是一种IPTV等各类媒介经常采用的、意在强化用户使用可能和使用强度的营销方式,但效果总是难以预测。传播学已有的以使用与满足理论为代表的受众研究对此类外部刺激
改革开放以来,随着我国社会主义市场经济的建立和逐渐完善,传统行政审批制度存在的行政审批程序繁琐、以审批代替监管等问题,越来越影响市场主体的活力,已然成为制约社会经济向前发展的障碍,因此迫切需要对行政审批制度进行改革。从本世纪初开始的行政审批制度改革,已走过近二十年的历程,取得了一系列成就。党的十八大以来,为了使行政审批制度改革适应社会发展的需要,国家明确提出行政审批制度改革要与政府“放管服”改革相