金属—有机框架材料/纤维素复合气凝胶对水中有机污染物的去除研究

来源 :浙江理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:wyingying
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属-有机框架材料(MOFs)是一种新型的、有机-无机杂化的多孔纳米材料,因其在非均相催化领域的广泛应用而受到广泛关注。为改善其粉状,不易回收的特性,本文提出将其与多孔纤维素气凝胶复合,制备出MOFs/纤维素复合气凝胶材料用于水体净化。其中,纤维素气凝胶的原材料纤维素来源广泛,生物相容性好,物理化学性质稳定,十分有望制备出符合绿色、环保理念的多功能催化材料。MOFs/纤维素复合气凝胶主要合成理念是以纤维素气凝胶作为载体,将多功能的MOFs材料分别以原位合成法和掺杂法两种方法均匀负载至纤维素气凝胶的孔壁上。并使用MOFs/纤维素复合气凝胶作为绿色催化剂活化过硫酸氢钾(PMS)产生强氧化性的自由基氧化有机污染物,从而达到分解有机污染物的目的。本文系统的研究了MOFs/纤维素复合气凝胶的晶体结构、材料形貌、负载率等性能;进一步以对硝基苯酚(PNP)和盐酸四环素(TC)为污染物降解模型,研究pH值、PMS添加量、循环次数和不同的制备方法对MOFs/纤维素复合气凝胶降解性能的影响;通过将查阅相关文献与实验测试两种方式相结合探讨清楚其对PNP和TC的相关降解机理。并得到如下研究结果:(1)采用原位合成法制备出高孔隙率,高负载率和高效降解性能的ZIF-9@GEL和ZIF-12@GEL纤维素复合气凝胶,其中两种复合气凝胶的孔隙率分别高达88.5%和91.3%;负载率也分别达37.96wt%和31.41wt%;在具备如此优异相关物理性能的同时,ZIF-9@GEL和ZIF-12@GEL纤维素复合气凝胶还具有优异的降解性能,对PNP和TC污染物的去除率达到90%,还具有稳定的耐pH性和循环使用性能;(2)采用掺杂法制备出负载率达44.6wt%的ZIF-67@GEL纤维素复合气凝胶,负载率进一步提高,同时复合气凝胶降解性能也更加高效,对污染物的去除率可在20 min内达到90%,耐pH性和循环使用性能也十分优异;(3)用循环使用性能衡量纤维素复合气凝胶的实际应用可能性的同时,还要考察其结构和性能的稳定性,通过测试发现使用后的复合气凝胶的晶体结构和外观形态未受降解过程影响。可见,本文中制备的所有复合气凝胶的晶体结构和微观形态等性能稳定。(4)探讨清楚复合气凝胶/PMS系统在水中降解有机污染物的机理:纤维素复合气凝胶作为非均相催化剂的效用主要来源于气凝胶孔壁上附着的MOFs(ZIF-9、ZIF-12和ZIF-67),这些MOFs均含有过渡族金属Co,过渡族金属可用于催化过硫酸氢钾(PMS)产生强氧化性的·OH和SO4·–,强氧化的自由基可将难降解的有机污染物分解成无毒的小分子甚至矿化成CO2和H2O。在经过进一步的捕获剂实验中发现,PNP降解过程中,其主要降解作用的是SO4·–,而·OH起次要作用;在TC降解过程中,整个降解过程由SO4·–起作用,氧化性稍弱的·OH无法分解结构复杂的TC。
其他文献
<正>主题为"感知,走向智能"的第七届中国卫星导航学术年会5月18日在长沙召开。从本届年会来看,我国北斗产业体系保持了快速发展局面,同时呈现出融合发展、高精度、法治保障等
摘? 要: 我们学习历史,就是要善于总结历史经验,汲取历史智慧,更好地在高中历史教学中渗透家国情怀,充分发挥历史课的德育渠道作用,在高中历史教学中巧妙设计教学环节,重构教材,汲取
在城市发展的新常态时期,通过公共空间的建设保障公众享受公共生活的基本权利,提升城市品质和社会活力,其意义尤为重要。但面对我国较长时期以来城市公共空间建设中出现的"规
受我国能源结构限制,在将来很长一段时间内,燃煤发电依旧会是我国电力的主要组成部分,承担电网的基础负荷。受热面结渣一直是燃煤锅炉运行过程中很难避免的问题,锅炉结渣轻则增加传热热阻,增加排烟损失,降低锅炉效率,重则引发高温腐蚀,造成水冷壁爆管,甚至积聚形成大渣块,造成安全事故。因此,开展锅炉结渣诊断研究,及时发现并处理结渣问题对机组运行的经济性和安全性都有重要作用。本文在分析了现有结渣监测方法的基础上
音乐是人类文明发展过程中所形成的一种反映人类内心世界的一种艺术表现形式,而随着音乐伴随人类文明的发展历程,又形成了多种多样的乐器,来丰富音乐的世界。通过乐器的演奏,
目前空调系统前期设计与后期选型设计等阶段存在“断层”的问题。在前期负荷计算、后期选型阶段中,只考虑峰值负荷、额定工况等单一指标,且对显热部分和潜热部分不加区分。为了应对这些问题,相关气候分区研究被提出。这些研究考虑了空调系统设计所面临工况的多样性,在一定程度上使得设计阶段的负荷与空调系统输出能力更加匹配。但是这些研究仍存在着缺陷:温度参数通常被作为主要或者唯一分区指标,湿度参数被忽视,气候分区不能
二氧化碳(CO2)低温凝华分离法是一种新兴的碳捕集方式,由于其无二次污染物和系统安全紧凑的优点日益受到关注。同时,CO2固体做为重要的工业产品,在原油开采、食品化工、微纳加
癌症是一种致死率很高的疾病,已经严重威胁全人类的健康。目前,全世界每年至少有数百万人因此导致死亡。我国是世界上人口最多的国家,同时也是癌症病人最多的国家,因此寻找一种能有效治疗癌症的方法已经非常的迫切。目前,医治癌症的方法比较多。但对绝大多数病人来说,还是以抗癌药物治疗为主,即化学治疗。在抗肿瘤药物中,烷化剂是使用比较早,应用比较广泛的一类药物。其中氮芥类是烷化剂抗肿瘤药物中非常重要的一种,也是临
针对生产实践中轧环机进机确定依赖于工艺调试和操作者的经验这个实际问题,对其影响因素进行了分析,以期对环忆制进给速度的设计提供理论依据和计算方法。