酚醛基多孔纳米炭纤维的制备、孔结构调控与电化学性能研究

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文以开发具有高比表面积和合适孔径分布的超级电容器电极材料为目的,开展了以甲阶酚醛树脂为炭前驱体制备高性能多孔纳米炭纤维的研究工作,并将多孔纳米炭纤维用作超级电容器电极材料,探究不同比表面积、不同孔道结构对电化学性能的影响。以正硅酸乙酯(TEOS)为模板剂二氧化硅的前驱体,通过静电纺丝、固化、炭化以及酸洗等过程,制备出了具有超高比表面积的微孔纳米炭纤维。研究表明,正硅酸乙酯(TEOS)的水解产物二氧化硅网络对纤维形貌的保持起到至关重要的作用。此外,随着TEOS量的增加,样品的比表面积、孔体积等都会相应增加,但当加到一定程度后,不利于纺丝,因此TEOS的用量有一个最佳值。在最佳比例下制备的多孔纳米炭纤维比表面积高达2164 m2/g,孔体积可达到1.01 cm3/g,孔径集中在0.6-1.2 nm,其在6 mol/L的KOH溶液中,比电容高达316 F/g,同时具有良好的倍率性能和循环性能。在以Si02为硬模板剂的基础上引入聚醚三嵌段共聚物F127为软模板剂,可以十分简易地实现对材料孔结构的调控,制备出具有微孔-中孔分级层次多孔炭纤维。通过改变F127的用量,实现中孔率的调整。随着F127的加入,纳米炭纤维的比表面积有一定程度的下降,但中孔率大幅度提高。材料孔道呈多层次分布,由微孔炭0.6-1.2 nm的分布拓宽至0.6-1.8 nm,且在5 nm左右以及20nm左右也有孔的分布。与微孔炭相比,分级多孔炭在倍率性能方面显示了较大的优势。硅基模板往往需要使用腐蚀性较强的HF酸,为了解决这一问题,我们选择MgO作为硬模板剂,仍然采用F127作为软模板剂,制备出具有超高中孔率的多孔纳米炭纤维,所有样品的中孔率均能达到95%左右。中孔率的提高虽然使材料的比表面积降低,但在三电极体系下,0.2 A/g时比电容仍能达到270 F/g,显示了良好的电容性能,在大电流密度下还能达到186F/g,表现出良好的倍率特性。
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