【摘 要】
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聚离子液体是指聚合物骨架的重复单元中含有离子液体结构的一种聚合物,它同时结合了离子液体单体结构的可设计性和聚合物结构机械性能的稳定性和多相性,可以根据需求将其设计成多孔聚离子液体催化剂,以实现高效催化性能和循环使用性能。钌卡宾配合物是一种高效的均相催化剂,但是在反应过程中不易分离和回收。本文结合咪唑鎓离子液体可作为配体的特性,致力于设计合成一种聚离子液体负载钌卡宾配合物催化剂,并将其用于催化苯乙酮
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聚离子液体是指聚合物骨架的重复单元中含有离子液体结构的一种聚合物,它同时结合了离子液体单体结构的可设计性和聚合物结构机械性能的稳定性和多相性,可以根据需求将其设计成多孔聚离子液体催化剂,以实现高效催化性能和循环使用性能。钌卡宾配合物是一种高效的均相催化剂,但是在反应过程中不易分离和回收。本文结合咪唑鎓离子液体可作为配体的特性,致力于设计合成一种聚离子液体负载钌卡宾配合物催化剂,并将其用于催化苯乙酮转移加氢反应和苯甲酸甲酯加氢反应。主要工作如下:1、介绍了离子液体与金属卡宾配合物的合成,概述了聚离子液体的背景与聚离子液体的合成和应用,同时介绍了苯乙酮转移加氢反应和苯甲酸甲酯加氢反应的研究进展。2、合成了双苯乙烯基咪唑鎓离子液体,以该离子液体为原料,利用金属转移交换法合成了结构稳定的钌卡宾配合物单体;该单体通过自聚或与二乙烯苯(DVB)共聚制备了聚离子液体负载钌卡宾配合物催化剂(PIL-Ru-1和PIL-Ru-2)。利用固体核磁碳谱(13C MAS NMR)、傅里叶变换红外(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸脱附(N2-adsorption-desorption)、透射电镜(TEM)、热重分析(TG)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、元素分析(elemental analysis)等方法表征了催化剂的结构和性质,证明合成的聚离子液体负载钌卡宾配合物是一种热稳定性好且具有高比表面积的催化剂。3、系统研究了多相催化剂PIL-Ru-1、PIL-Ru-2以及均相钌卡宾配合物催化苯乙酮转移加氢反应的效果,发现通过钌卡宾配合物单体与DVB共聚制备的催化剂PIL-Ru-1具有最高的活性。以PIL-Ru-1为催化剂,系统地考察了反应时间、反应温度、催化剂用量以及碱的种类和用量等对苯乙酮转移加氢反应的影响,确定了反应的最优条件(催化剂用量为2.5 mol%,反应温度82℃,反应时间6 h)。在最优反应条件下,催化剂PIL-Ru-1对不同反应底物都具有很好的普适性,收率达到83-99%。利用原位核磁初步探索了转移加氢反应的机理,发现Ru-H物种为可能的催化活性中心。研究了催化剂的失活机理,发现在反应过程中,催化剂表面生成了钌纳米粒子。4、研究了聚离子液体负载钌配合物PIL-Ru-1催化苯甲酸甲酯加氢反应,发现该催化剂对苯甲酸甲酯加氢具有很高的选择性和较好的活性,可以实现在保持苯甲酸甲酯中C=O稳定的前提下,对其结构中的苯环进行选择性加氢。确定了反应的最优条件,在最优反应条件下,目标产物环己甲酸甲酯的收率可以达到92%。考察了该催化剂的循环使用性能,发现催化剂循环4次之后,催化剂的活性基本保持不变。
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