MOF材料的制备及其对苯乙烯氧化反应的催化性能研究

来源 :东南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lilei1984lilei
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
催化苯乙烯进行氧化反应一直受到科研工作者们的广泛关注,这是因为该反应所产生的苯甲醛、环氧苯乙烷等主要产物作为重要的有机反应中间物质,被应用于涂料、香料、医用化学品和农用化学品的合成。所以在过去的数十年里,众多研究人员致力于探究和开发可应用于催化苯乙烯氧化反应的催化剂。目前,应用于该反应的催化剂主要有两种类型,分别是均相催化剂和非均相催化剂。一般情况下,均相催化剂对苯乙烯的催化氧化活性较高,但反应结束后难以从体系中分离并回收再利用。相比之下,制备出可重复利用的新型多相催化剂应用于苯乙烯氧化反应则更具潜力。而金属有机骨架(MOF)材料由于具有稳定性较好、孔道可调节、比表面积较高等优势,故可对其进行功能化修饰或者掺杂负载一种新的金属从而制备出双金属多相催化剂,并且可通过其结构中的两种金属间的协同作用去进一步增强其催化性能。本论文通过一步水热法制备了Cux-Coy-MOF催化剂,通过浸渍负载的方式制备了系列M@MIL-101(Cr)催化剂。同时,采用XRD、FT-IR、SEM和XPS等表征手段对制备的金属有机骨架材料的表面形态、形貌和结构特征等进行了分析。此外还考察了所制备的MOF材料对苯乙烯氧化反应的催化性能及其稳定性,并对催化剂催化该反应的的反应条件进行了优化。结合表征和实验结果,得出以下几个结论:(1)制备的Cux-Coy-MOF催化材料仍然能够保持着与Cu-MOF相同的八面体形貌结构特征,表明Co的掺杂并不会影响Cu-MOF的形貌变化;但从XPS的结果中可以看出,相较于Cu-MOF样品而言,Cux-Coy-MOF催化剂在933.2 e V处的峰值相对强度明显降低,这可能是由于掺杂Co金属引起的。(2)Cux-Coy-MOF材料催化苯乙烯氧化时,其催化效果相较于Cu-MOF而言有所提升,不同铜钴比例的双金属MOF材料对反应产物的选择性存在差异,即金属Co掺杂量的增加会使得目标产物环氧苯乙烷的选择性随之上升(选择性:51.07%→83.04%)。(3)在MIL-101(Cr)材料中负载过渡金属制备的M@MIL-101(Cr)催化剂其结构特征与载体材料相似,而其对苯乙烯催化氧化反应的催化性能相较于MIL-101(Cr)材料却有明显的提升(转化率:28.38%→97.45%),在催化苯乙烯选择性氧化生成目标产物苯甲醛的反应中展现出了更加优越的催化活性。(4)制备的双金属有机骨架材料由于其结构中的双金属之间存在着协同效应,使得其应用于苯乙烯催化氧化反应中时的催化效果更佳。另外,发现不同催化剂在不同反应温度和反应时间下其催化性能有所区别,说明这些因素对催化剂活性存在影响。
其他文献
学位
可再生能源接入电力系统后,受到通信负荷调度方案的影响,调度方法的抗干扰性能较差。因此,提出可再生能源电力系统通信负荷平衡化分散调度方法研究。考虑到可再生能源的工作特点,建立可再生能源场景模型。利用模糊控制器,设计电力系统通信负荷控制结构。结合电力系统接入可再生能源后产生的不确定性因素,设计负荷平衡化调度方案,结合上下层级分散调度模式,实现负荷分散协调调度。实验结果表明:所设计的负荷平衡化分散调度方
2021年以来,益阳高新技术产业开发区坚持改革创新,注重招商引资,狠抓项目建设,大力实施“三高四新”战略定位和使命任务,立足升级国家高新区10周年新起点,全力推进“五好”园区建设,勇担全市经济发展主引擎,争当全市“五好”园区创建领头雁。构建现代产业体系,产业发展来势喜人。牢牢把握招商引资、项目建设主责主业,成功签约信维通信MLCC产业园、经纬辉开触控传感器生产基地、华大戴纳实验室等3家上市公
期刊
学位
晋综示发[2021]62号示范区各有关单位:《山西转型综改示范区规范合作共建园区管理办法》已经管委会[2021]23次主任办公会研究通过,现予印发,请遵照执行。2021年6月3日(此件公开发布)山西转型综合改革示范区规范合作共建园区管理办法第一章总则第一条为贯彻落实省委办公厅、省政府办公厅《关于开发区管理和运营分离改革的指导意见》,
期刊
学位