正极材料作为锂离子电池的重要组成部分,是决定锂离子电池性能重要因素之一。三元LiNi_xCo_yMn_zO₂（x+y+z=1）系正极材料中,以LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂材料为代表的523型三元Ni-Co-Mn正极材料兼具比容量高、安全性好、成本低的优势,成为最具商业化应用前景的正极材料之一。但由于存在阳离子混排严重、界面稳定性差、层状结构不稳定等缺陷,造成材料的循环性能和倍率性能不尽人意,进而影响电池的能量密度及功率密度。为进一步提升材料的性能,本文对523型三元Ni-Co-Mn正极材料进行了过渡金属（TM）离子比例优化及对优化所得的材料进行同步双重改性的研究,并对其在晶体结构、界面化学性质、锂离子传输特性、电化学性能等方面产生的影响进行系统的分析,主要研究内容与结果如下:（1）为了优化LiNi_0.5+xCo_0.2+yMn_0.3+zO₂（x+y+z=0,x,y和z的绝对值不超过0.03）的TM离子比例,提出了一种将单纯形法与评价指标归一化法相结合的SNEI法。这种新型优化方法能显著提升优化效率,仅经过三次单纯形优化操作就获得了最佳TM离子比例材料LiNi_0.493Co_0.214Mn_0.293O₂。相比于LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂材料,LiNi_0.493Co_0.214Mn_0.293O₂材料表现出了更好的循环性能和倍率性能。研究表明,经过TM离子比例优化后的LiNi_0.493Co_0.214Mn_0.293O₂材料的Li⁺/Ni²⁺阳离子混排有效的降低;而且材料内的活性锂离子能够可逆地参与到氧化还原反应中,减少活性锂离子的损失;同时无论是表面膜阻抗还是界面电荷转移阻抗都明显降低,有利于锂离子传输。微小TM离子比例变化对材料的电化学性能有较为显著影响,进一步探究了TM离子比例变化对容量、倍率性能、循环性能三个评价指标变化强度的影响,发现评价指标的敏感度次序为:循环性能>倍率性能>容量。（2）为进一步提升组分优化所得LiNi_0.493Co_0.214Mn_0.293O₂材料的循环稳定性,运用双草酸硼酸铝（Al（BOB）₃）基电解液组装LiNi_0.493Co_0.214Mn_0.293O₂/Li半电池材料进行预循环,实现LiNi_0.493Co_0.214Mn_0.293O₂材料的Al³⁺掺杂与表面钝化膜包覆双重改性。电化学测试表明,掺杂-包覆双重改性后的LiNi_0.493Co_0.214Mn_0.293O₂材料循环性能得到了显著的提升,100次循环后其容量保持率可达97.7%,而未改性材料仅为85.9%。研究发现,Al³⁺可取代部分锂离子进入锂层,用于维持层状结构的稳定性及抑制阳离子混排,促进锂离子的传输;BOB^-可在材料表面氧化分解形成钝化膜,阻止电解液与材料的直接接触,抑制电解液分解和界面副反应的发生。因此,掺杂和包覆协同作用能够抑制结构衰退,提升界面稳定性,有效的提升材料的电化学性能。综上所述,采用SNEI法优化TM离子比例及运用Al（BOB）₃基电解液进行预循环实现同步双重改性,能显著的提升材料的电化学性能。这两种提升材料性能的策略新颖、高效,为锂离子电池正极材料的改性研究提供了新的思路。