【摘 要】
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燃煤烟气中的SO2和CO2是引发大气污染与温室效应的主要根源。从燃煤烟气中回收SO2与CO2,对保护环境、推进经济的可持续发展具有重要意义。离子液体（ILs）因具有蒸气压低、液态温度范围宽和性能可调控等特点而成为最具发展潜力的新型燃煤烟气脱硫剂与脱碳剂。本文围绕“功能化”和“高效可逆”两个关键目标设计开发了四类新型离子液体分别用于SO2与CO2吸收效果的研究。针对燃煤烟气中SO2浓度低、常规离子液
【基金项目】
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国家重点研发计划“燃煤电站多污染物协同控制与资源化技术及装备”（项目编号:2017YFC0210203-4）
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燃煤烟气中的SO2和CO2是引发大气污染与温室效应的主要根源。从燃煤烟气中回收SO2与CO2,对保护环境、推进经济的可持续发展具有重要意义。离子液体（ILs）因具有蒸气压低、液态温度范围宽和性能可调控等特点而成为最具发展潜力的新型燃煤烟气脱硫剂与脱碳剂。本文围绕“功能化”和“高效可逆”两个关键目标设计开发了四类新型离子液体分别用于SO2与CO2吸收效果的研究。针对燃煤烟气中SO2浓度低、常规离子液体吸收效果差等问题,设计合成了一类含醚氧基和唑基的功能化双阳离子离子液体（DILs）。在40℃及0.2 vol%SO2条件下,咪唑型DIL的有效吸收容量最高可达0.267 g SO2·g-1,处于目前已知的最高水平。咪唑型DIL的高吸收量得益于阴离子对SO2的多位点化学吸收及阳离子中的醚键对SO2的物理吸收,这两种吸收方式协同作用使得该类吸收剂具有合适的吸收焓,在维持高吸收量的同时改善了 SO2的解吸性能。为了解决单独使用ILs成本高、有机胺吸收SO2后粘度急剧增加的问题,研究开发了一类由甲基化聚乙烯亚胺（mEIP）和1-甲基-3-乙基咪唑啉四唑盐（[Emim][Tetz]）组成的二元体系用于低浓度SO2的吸收。研究发现,该二元吸收剂可以显著提高SO2的吸收速率和总吸收量,有效解决了吸收剂吸收SO2后粘度急剧升高的问题。对0.2 vol%SO2的吸收最快可在120 min内达到平衡,总吸收容量最高可达0.253 g SO2·g-1。吸收机理研究表明,该二元体系主要通过mEIP与[Emim][Tetz]间的协同化学作用来实现对SO2的高效吸收。针对常规离子液体的CO2吸收容量低、功能化离子液体吸收CO2后粘度急剧增加等问题,制备了由1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯（DBU）和咪唑（Im）构成的新型低粘度低共熔溶剂用于捕集CO2。研究表明,DBU-Im体系可以在获得较高的CO2总吸收容量的同时,维持较低的粘度,其中DBU-Im（1:2）在40℃和1.0 atm条件下的CO2总吸收容量高达0.22 g CO2·g-1,而吸收体系的粘度仅为478 cP。吸收机理研究表明,DBU-Im体系对CO2的高效吸收主要通过DBU与CO2间的Lewis酸碱作用来实现的。为了进一步降低CO2吸收剂的成本,制备了由四甲基胍（TMG）与丙三醇及其氨基衍生物（Gly＆Devs）构成的新型低共熔溶剂用于CO2的吸收。研究发现,在40℃和1.0 atm条件下,TMG-Gly＆Devs对CO2的总吸收量最高可达0.196 g CO2·g-1。吸收机理研究表明,在吸收CO2的过程中,TMG作为质子受体夺取了Gly＆Devs中的质子氢生成[TMGH]+,导致Gly＆Devs携带负电荷并对CO2进行亲核攻击,最终生成了烷基碳酸胍盐。
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