【摘 要】
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在当前铜、锌等有色矿物资源短缺、环境污染严重的严峻形势下,从各种冶金烟尘、废渣等二次资源中回收有价金属引起较大的关注。低共熔溶剂(DES)作为一种新型绿色溶剂,具有合成简单、离子导电性优良、电化学窗口宽、可选择性溶解金属氧化物、价格低廉等优点,将其作为溶剂回收处理成分复杂的有色金属二次资源,有望解决传统酸浸工艺存在的浸出选择性差、杂质分离复杂等问题。本文以氯化胆碱(ChCl)-尿素(urea)低共
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在当前铜、锌等有色矿物资源短缺、环境污染严重的严峻形势下,从各种冶金烟尘、废渣等二次资源中回收有价金属引起较大的关注。低共熔溶剂（DES）作为一种新型绿色溶剂,具有合成简单、离子导电性优良、电化学窗口宽、可选择性溶解金属氧化物、价格低廉等优点,将其作为溶剂回收处理成分复杂的有色金属二次资源,有望解决传统酸浸工艺存在的浸出选择性差、杂质分离复杂等问题。本文以氯化胆碱（ChCl）-尿素（urea）低共熔溶剂作为研究体系,系统研究了各种冶金烟尘中所含金属化合物在ChCl-urea低共熔溶剂中金属离子的溶解行为及一些特殊金属化合物溶解在低共熔溶剂中混合溶液的电化学行为。通过测定金属化合物在低共熔溶剂中的溶解度,分析低共熔溶剂浸出一些常见含锌烟尘中锌的选择特性,并探讨低共熔溶剂溶解金属化合物的热力学行为。同时进一步研究了同一金属的不同化合物在低共熔溶剂中的溶解行为及混合溶液的电化学行为,探讨了化合物带入的结晶水对金属离子配位方式的影响。主要研究内容和结论如下:（1）在323K-363K温度区间,测试了金属化合物在ChCl-urea中的溶解度,结果表明所有金属化合物的溶解度均随温度升高而增大,得到同一金属的不同化合物溶解度大小规律为:氯化物>硝酸盐>硫酸盐>氧化物>硫化物。通过对不同金属化合物溶解在低共熔溶剂中存在形式研究表明,不同金属化合物溶解在ChCl-urea中形成不同的配离子:Cu Cl形成的配离子为[Cu Cl2]-,Zn SO4形成的配离子为[Zn Cl4]2-;带有结晶水的化合物溶解后,其中的部分配体水会逐步被氯离子配体所取代。（2）ZnO在ChCl-urea低共熔溶剂中的活度系数远小于其它过渡金属氧化物活度系数,表明ChCl-urea和ZnO的相互作用力大于其它过渡金属氧化物。（3）研究了相同金属离子浓度下,不同的铜化合物（Cu2O、Cu Cl、Cu2S）和锌化合物（Zn Cl2、ZnO、Zn SO4）溶解在ChCl-urea低共熔溶剂中混合体系的电化学行为。研究结果显示,Zn Cl2、ZnO、Zn SO4溶解后,扩散系数大小为:Zn Cl2>Zn SO4>ZnO,传递系数大小为:Zn Cl2>Zn SO4>ZnO。实验条件下Zn SO4在玻碳电极上的沉积为三维连续成核。而Zn Cl2和ZnO在玻碳电极上的沉积方式为三维瞬时成核。由电沉积得到的沉积层XRD和SEM图可得,相同条件下,金属前驱体的不同影响了晶体的结晶取向和形核方式。结晶水的带入改变了体系的黏度和电导率,促进了金属的电化学还原过程。
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