功能化金属有机骨架材料对铀酰的吸附行为研究

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随着经济发展的速度不断加快,各国开始关注核能的开发和利用。但在核能的开发和利用过程中产生了许多低浓度的含铀废水,而铀酰离子流动性强,很容易溶于水,具有强毒性和放射性,能直接或间接进入到食物链之中,对人体和环境造成威胁。因此如何实现含铀废水的净化是当前的研究热点,对人类健康和环境保护具有重要意义。本文通过溶剂热法合成金属有机框架材料MIL-125和NH2-MIL-125,并用XRD、SEM等仪器对材料的结构和形貌进行表征,探究不同的初始p H、初始铀浓度、吸附时间等条件下两种材料分别对UO22+吸附性能的影响。实验结果表明:当初始p H分别为5和8时,MIL-125和NH2-MIL-125材料对UO22+的吸附效果最好;拟合过程更符合Langmuir方程,在25℃时MIL-125、NH2-MIL-125的最大吸附量分别为264.4 mg·g-1和327.3 mg·g-1,最佳吸附时间分别为480 min和70min。采用水热法和煅烧法合成了纯氧化钆(Gd2O3)和混合氧化钆(Gd2O3)-氧化镁(Mg O)复合材料。用XRD、FT-IR等仪器对材料进行结构表征。在Gd2O3材料中引入Mg O,有效地避免了Gd2O3材料的团聚现象,提高了材料的吸附容量。探究了不同条件下材料对UO22+吸附性能的影响。结果表明,25℃时,Langumir等温模型和准二级动力学模型可用于描述吸附过程,Gd2O3的最大吸附量为473.43 mg·g-1,Gd2O3-Mg O为812.41 mg·g-1。由热力学参数(ΔG<0,ΔS>0,ΔH>0)知,吸附过程是吸热和自发的。Gd2O3-Mg O经过三次重复使用后稳定性和再生能力降低。可能的吸附机理是材料表面水化作用产生的-OH和U(Ⅵ)的络合作用。制备了沸石型咪唑骨架材料NH2-ZIF-7,并将多巴胺在NH2-ZIF-7表面原位聚合形成功能化NH2-ZIF-7@PDA材料。采用BET、XPS等手段对材料的结构和形貌进行表征,研究材料对铀酰的吸附效果。结果表明,NH2-ZIF-7和NH2-ZIF-7@PDA材料在p H值为5和6时吸附能力最大。拟合结果与Langmuir等温模型更加吻合,NH2-ZIF-7和NH2-ZIF-7@PDA的最大吸附量分别为706.25mg·g-1和1028.66 mg·g-1。NH2-ZIF-7在200 min时达到吸附平衡,NH2-ZIF-7@PDA在120 min时达到吸附平衡。NH2-ZIF-7@PDA对铀酰离子的吸附量经过3次循环后仍高达513.33 mg·g-1。
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