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生物质是我国储量丰富的绿色能源,生物质的高效利用是近年来广大科研工作者研究的热点问题。但目前生物质热解技术存在气体产率低、热解液体氧含量高及酸性大等问题。催化热解是增加气体产率,提高热解液体中高附加值产物的有效途径。常规合成类催化剂存在易失活、价格昂贵的问题,天然粘土矿物以其特有的层间结构及表面酸性位点受到了国内外学者的广泛关注。鉴于此,本课题提出利用天然粘土矿物作为催化剂开展生物质催化热解行为及机理研究。选取组分单一的纤维素和组分复杂的橡树叶作为热解生物质原料,采用自然界最常见、不同层状结构的高岭石和蒙脱石作为催化剂,以具有化学惰性的石英作为对照矿物,围绕粘土矿物原位催化热解生物质的关键科学问题,研究了粘土矿物对生物质热解过程的影响规律,基于粘土矿物表面活性位点的分析与探讨,揭示了粘土矿物对生物质的催化热解机理;并通过对热解生物炭的物化性质表征,开展基于生物炭脱除模拟废水中亚甲基蓝和重金属离子性能研究,揭示了污染物脱除过程生物炭的作用机制。围绕上述研究内容,本文主要研究工作如下:（1）首先利用TGA-DSC研究了生物质热解过程失重行为,对热解气体产物进行红外在线分析,采用多步反应的分布活化能模型（DAEM）对负载粘土矿物的生物质进行热解动力学分析,揭示了高岭石、蒙脱石对生物质催化热解温度迁移、热解行为及热解活化能的影响规律。研究表明:在相同加热速率下,蒙脱石-橡树叶和高岭石-橡树叶的最大失重峰温度Tmax较石英-橡树叶降低;而蒙脱石-纤维素和高岭石-纤维素的最大分解速率较石英-纤维素高。粘土矿物的负载对生物质的热解平均活化能未表现出明显影响,但蒙脱石的负载改变了纤维素的热解路径,促进了初始时刻β-消除路径的进行,使活化能E随转化率X呈现出先轻微升高后递减的趋势。TG-FTIR结果表明,粘土矿物的负载对橡树叶和纤维素热解过程中产物的种类以及最大分解速率对应温度未产生影响,只对热解产物产量产生一定影响。（2）利用自行设计的管式炉热解系统进行了生物质热解实验,计算了气、液、固三种热解产物产率,并对热解轻质气体及重质液体进行了定性和定量分析,结合粘土矿物表面性质,揭示了生物质热解过程粘土矿物催化热解机理。研究结果表明:粘土矿物遵循“破碎”的催化机理,使生物质产生更多轻质小分子气体以及高附加值化工中间体。粘土矿物可“消耗”生物油进行二次分解,增加轻质非冷凝气体产品产率,降低重质液体产率,而对固体产率无明显影响。管式炉热解试验表明,CO2、CH4和H2是两种生物质热解的主要气体产物,且粘土矿物的负载可改变生物质的热解路径,使热解气体的产量和产气速率得到提高。同时,气体增量随着酸性位点总数增加而增大。橡树叶样品热解液体产物主要为糠醛类、羧酸类、酮类、酚类以及少量烃类物质;纤维素样品热解液体产物主要为呋喃类和酮类物质。粘土矿物的负载改变了生物质油的成分,降低了橡树叶油中三种羧酸类物质（醋酸、丁酸和乙酸酐）、愈创木酚和对甲酚的含量。而糠醛,作为一种高附加值的中间化学品,在粘土矿物表面及层间Lewis酸和Br?nsted酸的协同催化下,随着催化剂总酸性位点数增加而呈现增加趋势。当负载量为10 wt%时,蒙脱石-橡树叶和高岭石-橡树叶与石英-橡树叶相比,糠醛的含量可分别增大86%和39%;在纤维素热解油中,左旋葡聚糖（LG）和1,4:3,6-二脱水α-D-吡喃葡萄糖（DGP）含量呈现出下降趋势,而作为手性合成底物的左旋葡聚糖酮（LGO）在粘土矿物的催化作用下含量得到显著提高,且随着催化剂总酸性位点数增加含量逐渐增大。（3）对生物质热解固体产物生物炭进行物化性质表征,开展基于生物炭脱除模拟废水中亚甲基蓝和重金属离子的吸附性能研究,探讨了不同污染物在不同生物炭表面的吸附行为,揭示了污染物脱除过程生物炭的作用机制。研究结果表明:生物炭均为富碳固体,在粘土矿物催化作用下生物炭中C含量升高,而失去碳原子“束缚”的H和O元素降低。粘土矿物负载的生物炭BET比表面积高于石英负载的生物炭,由于蒙脱石-生物炭孔径的坍塌和蒙脱石对孔径的堵塞,导致BET比表面积减小。FTIR分析结果表明,粘土矿物的负载使热解生物炭的芳香性结构增强,同时还形成脱氢羧基、羰基和羟基等含氧官能团。5 wt%矿物负载的生物炭吸附有机物和金属离子的研究表明,生物炭对亚甲基蓝（MB）的吸附为单分子层化学吸附,且颗粒内扩散不是生物炭吸附MB的唯一限速步骤。生物炭对五种金属离子的吸附均为化学吸附,总吸附容量为400-600 mg/g,其中吸附离子的性质在吸附过程中占主导作用。Cd2+、Co2+、Mn2+和Zn2+在生物炭上的吸附既有单分子层又有多分子层吸附,而Cu2+在橡树叶生物炭上为单分子层吸附,在纤维素生物炭上为多分子层吸附。生物炭的阳离子交换容量（CEC）和比表面积在生物炭的最大吸附容量中起主导作用,而重金属离子的电负性影响着吸附速率的大小。综上,上述研究为粘土矿物催化热解生物质的工业化应用提供理论依据,也为生物炭基材料的应用提供了方向,具有很好的实践意义。本论文图75幅,表21个,参考文献214篇。