无膦合成金属碲化物纳米晶及其高压荧光特性研究

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随着纳米材料技术的快速发展,半导体金属碲化物纳米晶因其优异的光电和热电性能,以及广阔的应用前景,近些年来逐渐成为纳米材料领域的研究热点之一。在金属碲化物纳米晶中,碲化镉纳米晶具有窄的发射光谱,可调的发光范围,高的荧光效率,稳定的物理化学性质等优点,使得其在太阳能电池,发光二极管,生物探针等领域有着巨大的应用价值。尽管成熟的溶液法合成方案可以合理设计并合成出均一纯相的金属碲化物纳米晶,但是,目前金属碲化物纳米晶的合成仍然面临着合成方案繁琐、毒性大、成本高及污染环境的严峻问题。在本文中,我们提出了一种在室温下无膦合成高活性碲前驱物的方法,进而制备出高质量的碲化镉及其它金属碲化物纳米晶,这为半导体金属碲化物的绿色制备提供了一种新途径。本论文具体研究内容如下:1、二元金属碲化物的尺寸可控制备。我们提出了一种室温下高效合成无膦可溶碲前驱物的方法:利用十二硫醇(DDT)还原分散在油胺(OLA)中的二氧化碲(TeO2)粉末,从而形成均匀的OLA-Te的络合物溶液。原位紫外-可见光吸收光谱测试结果表明,OLA-Te络合物能在几秒内快速形成。进一步,我们利用无膦制备的Te前驱物合成出了单分散、稳定、高质量的碲化镉(CdTe)纳米晶。在反应时间为30s时,CdTe纳米晶尺寸约为2.2 nm,随着反应时间的增加,纳米晶的尺寸也随之增大。XRD图谱表明制备的CdTe纳米晶为纤锌矿结构,具有良好的结晶性。此外,我们利用这种无膦碲前驱物成功制备出碲化铅(PbTe)纳米晶,二碲化铁(FeTe2)纳米晶,碲化亚铜(Cu2Te)纳米晶等金属碲化物。这说明了该碲前驱物的普适性,为二元和多元碲化物纳米晶的开发提供一种绿色合成路线。2、碲化镉纳米晶的高压光学性质研究。为了进一步说明无膦绿色Te前驱物制备金属碲化物纳米晶的实用性,我们对制备的CdTe NCs进行了光学性质测试。在300 nm处的吸收峰的变化表明了CdTe纳米晶粒径大小及分布随时间的演化过程。这清晰地展示了晶核的产生及生长的动态过程。荧光光谱显示:随反应时间的增长,CdTe NCs的荧光峰红移,展现可见区全光谱发射。进一步,我们利用合成的CdTe NCs作为颜色转化层材料制备出了高荧光效率的发光二极管。高压下,CdTe NCs荧光强度减弱且伴随着峰位的蓝移。本实验研究为CdTe纳米晶在荧光标记、荧光探针和屏幕显示等其他光电器件的应用提供了科学实验依据。
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