石墨烯表现出来的优异的物理和化学性质,如高电子迁移率、高热导率、常温霍尔效应、无质量的狄拉克费米子等,使其在众多领域都拥有巨大的应用前景。而随着石墨烯的广泛研究,石墨烯纳米带也很快地进入了人们的视野。石墨烯纳米带已经被发现具有很多优越的性质,如带隙调控、半金属等,相比锯齿型石墨烯纳米带,扶手椅型石墨烯纳米带因缺乏磁性以及费米能级附近的边缘态而相对研究较少,但一些理论研究表明,相比锯齿型石墨烯纳米带,扶手椅型石墨烯纳米带从能量以及热力学上都更加稳定的。本文研究了通过化学上常用的引入磁性的方法-基团修饰,成功地在无磁性的扶手椅型石墨烯纳米带中引入了磁性,并研究了其磁性机理。随着石墨烯的广泛研究,研究者们开始对其它二维纳米材料产生了很大的兴趣。另一种和石墨烯结构类似的III-V族化合物二维材料-单层六角氮化硼也因其良好的热稳定性以及化学稳定性等引起了人们极大的研究热情。在氮化硼纳米带中也发现一些有趣的物理性质,例如带隙可以通过纳米带宽度、碳掺杂以及斯达克效应来调控,另外,也可以通过外加电场或硼边饱和氢原子实现半金属特性。本文研究了常见的杂质-空位对于氮化硼纳米带的电子结构和磁性的影响,并成功地在此体系中得到了和纳米带宽度无关的自旋无带隙(spin gapless)半导体。几十年来,人们对发现新的碳同素异形体有着极大的兴趣。石墨炔作为一种sp杂化轨道与sp2杂化轨道并存的二维碳的同素异形体,很早就被理论证明是最容易合成的人造碳材料。近期石墨炔终于在铜衬底上被成功合成,实验证明它是电导率为2.516*10-4Sm-1的半导体,其电导率可与硅比拟。随着世界范围内对能源的需求越来越大,氢气作为一种重要的清洁能源备受关注。碳纳米材料因其高表比面积、多孔洞等特点被认为是一种良好的储氢材料。本文研究了石墨炔中的氢气存储。第一章首先简单介绍石墨烯的晶格结构、电子结构和主要制备方法,从石墨烯引入石墨烯纳米带实验和理论的研究现状；然后介绍与石墨烯结构类似的单层六角氮化硼以及氮化硼纳米带的制备和电子结构等；最后简单介绍一下氢气存储的现状。第二章简要介绍了密度泛函理论、波函数构造、赝势等方法,并引入范德瓦尔斯作用来改善密度泛函理论。第三章介绍含空位氮化硼纳米带中的电子结构以及自旋无带隙半导体。通过基于密度泛函理论的第一性原理计算,本工作研究了实验中常见的杂质-空位对于氮化硼纳米带的电子结构以及磁学性质的影响。通过不同类型、不同浓度以及不同位置的空位掺杂得到了多样化的能带结构,例如,semimetal、半导体、以及两种类型的自旋无带隙半导体。此工作中得到的自旋无带隙半导体不依赖于纳米带宽度。我们提出了一种寻找自旋无带隙半导体材料的新方法,即寻找金属与磁性半导体的中间态。几乎所有研究的空位掺杂体系都是有磁性的,磁性主要起源于由于空位引起的近邻原子的悬挂键,并可以用斯通纳判据来理解。这些预测出的特殊能带结构为氮化硼纳米带设计成自旋电子学器件提供了理论计算基础。第四章介绍边缘基团修饰扶手椅型石墨烯纳米带的磁性研究。基于密度泛函理论,本工作研究了二价基团(O,CH2,以及NH)修饰扶手椅型石墨烯纳米带的电子结构以及磁性。通过基团修饰成功地在扶手椅型石墨烯纳米带中引入了磁性,并且在某些体系中发现了一些特殊的能带结构,例如准金属以及不依赖于纳米带宽度的自旋无带隙半导体。不是所有的基团修饰都可以引入磁性,并且不同基团所引入磁性的强弱也有所不同,NH修饰体系就是无磁性的半导体,而CH2引入的磁性要比O基团引入的磁性强。磁性主要来源于基团与边缘未被修饰的碳原子的悬挂键。另外我们用简单的化学键模型分析了不同基团引起不同磁性行为的原因。本工作的研究结果有助于在扶手椅型石墨烯纳米带引入磁性,丰富了d0磁性的研究。第五章介绍石墨炔中的氢气存储。本工作通过基于密度泛函理论的第一性原理计算研究了石墨炔上的氢气存储以及电场对氢气存储的影响。首先研究了氢气在石墨炔上不同位置的吸附情况,发现此体系中氢气存储的重量比高达20wt%,但由于氢气分子的排斥作用使得结合能只有0.085.eV,略低于最佳的氢气吸附能(0.1-0.2eV/H2)。通过外加电场可以增大氢气的吸附能,在电场为0.004a.u.(约0.2V/A)下,氢气的平均结合能从0.08eV增加至0.27eV,相应的重量比约为11.1wt%。第六章介绍磁性元素-锰掺杂拓扑绝缘体。通过第一性原理研究自旋轨道耦合与磁序的相互作用,本工作研究了单个锰在三维拓扑绝缘体材料硒化铋中最佳的掺杂位置,发现考虑自旋轨道耦合和电子强关联可以改变最佳掺杂位。另外本工作还研究了锰掺杂的铁磁序,发现这个体系的铁磁与反铁磁的能量差都很小。从能带结构上来看,目前研究的体系都为金属性。此工作还在进一步研究中。第七章是对本文的一个简要总结。