随着全球工业的快速发展,能源危机和环境问题也愈发突出。因此,我们需要寻求合适的解决方法,以便有效的缓解能源危机与环境问题之间的矛盾。近年来,光催化技术因具有节约能源、反应条件温和、操作简单、效率高等优点而受到了广泛的关注,并且在环境污染物的去除方面具有非常大的应用前景。促进光催化技术发展的关键在于开发高效的光催化剂。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作为一种二维层状结构聚合物材料,不含金属元素,禁带宽度为2.7 eV,具有一定的可见光响应能力,已经成为光催化领域的研究热点。它具有物理化学性质稳定、环境友好、廉价易得和可控调节能力强等优点。本论文针对新型光催化材料的开发和应用问题,制备了一系列基于g-C₃N₄的新型光催化材料并研究了其去除水体污染物的相关机制。本研究通过元素杂化、构建异质结、引入Z型光催化机制、等离子体共振效应,量子点上转换效应以及等离子体型金属氧化物的方式合成了一系列的基于石墨相氮化碳（g-C₃N₄）功能化和复合的光催化材料,研究其在光照条件下处理水体中的染料,抗生素和重金属的性能和机理,并根据实验结果,提出合适的机理解释。本论文具体的研究内容和实验结果如下:（1）通过简单的沉淀法,以g-C₃N₄纳米片作为载体和模板剂,将Ag₂CrO₄颗粒附着在其表面,构建Z型Ag₂CrO₄/g-C₃N₄-N复合材料。研究结果表明,该复合材料具有良好的可见光吸收能力,能够在可见光照射下高效降解甲基橙（MO）和罗丹明B（RhB）,有效的解决了g-C₃N₄可见光响应能力不足的问题。当Ag₂CrO₄的含量达到50%（CNA-50）时,复合材料具有最高的光催化降解效率,在21 min内可以将MO完全降解,反应速率达到0.0964 min^-1,分别为同等反应条件下Ag₂CrO₄和g-C₃N₄-N的5.9倍和10.8倍。Ag₂CrO₄/g-C₃N₄-N复合材料的高效光催化活性主要来自于较强的可见光吸收能力以及合适的能带匹配所建立的Z型催化机制。在光催化反应过程中,Ag₂CrO₄导带上的电子可以与g-C₃N₄-N价带上的空穴复合,降低光生电荷的复合率,并且保持较高的氧化还原能力。由于g-C₃N₄-N对Ag₂CrO₄颗粒的包裹,以及光生电子从Ag₂CrO₄导带上的导出,Ag₂CrO₄颗粒的光腐蚀程度大大降低,使得该复合材料拥有良好的光催化稳定性。（2）采用磷元素掺杂和热剥离相结合的方式合成了全非金属的P掺杂超薄多孔g-C₃N₄纳米片（PCN-S）。表征结果表明PCN-S有着丰富的孔道结构、高比表面积以及较强的可见光吸收能力。BET拟合数据表明PCN-S的比表面积达到102.5 m²g^-1,远远大于非磷杂化的g-C₃N₄。其中P原子与g-C₃N₄中的C原子进行了替换,使得杂化材料在整个可见光范围都有较好的吸收能力。将PCN-S应用于同时光催化还原六价铬（Cr（VI））和氧化2,4-二氯酚（2,4-DCP）的光催化体系中,结果显示初始的污染物浓度在一定范围内能有效的影响光催化速率。当Cr（VI）浓度为20 mg/L、2,4-DCP的浓度为80 mg/L时,两种污染物之间的协同作用达到最大,在可见光照射120 min时,Cr（VI）和2,4-DCP基本上都可以从水体中完全去除,同时PCN-S具有良好的重复利用性和稳定性。（3）为了进一步提高PCNS的光生电子和空穴的分离效率,通过一步沉淀法将BiVO₄附着在PCNS的表面制备成PCNS和BiVO₄复合光催化剂（PCNS/BVO）。研究结果表明当PCNS的添加量为400 mg时,复合材料PCNS/BVO-400具有最佳的催化活性,在可见光照射下60 min的光催化降解盐酸四环素（TC）效率为96.95%,反应速率为0.0492 min^-1,高于纯的PCNS和BiVO₄。由于PCNS和BiVO₄之间能带的匹配,复合材料在催化过程中符合Z型反应机制,能够有效的促进光生电子和空穴的分离,提高催化活性。同时,采用HPLC-MS/MS技术对TC降解过程的中间产物进行了鉴别和分析,结果表明在本研究体系中去甲基化过程和羟基化过程是TC的主要降解过程。矿化实验结果表明,该反应体系具有较高的矿化能力,能够将污染物彻底降解为CO₂和H₂O。考虑到实际应用问题,本研究还采用不同的实际废水作为反应溶液进行了催化反应实验,对比实验结果进一步表明PCNS/BVO复合材料具有优异的光催化性能和潜在的实用价值。（4）通过光还原沉积的方法将Ag引入到PCNS/BVO复合材料来构建三元Ag@PCNS/BiVO₄复合光催化剂,并且形成双Z型光催化反应体系。Ag的引入可以作为类似于“电子桥”的作用,有利于促进光生电荷的分离。光催化降解结果表明,Ag@PCNS/BiVO₄纳米复合材料具有较强的环丙沙星（CIP）去除能力,在可见光照射下（λ>420 nm）,120 min内能达到92.6%的去除效率,反应速率达到0.0203 min^-1。由于局部等离子体共振效应（LSPR）的存在,复合材料的近红外光（λ>760 nm）催化活性也得到提高。Ag@PCNS/BiVO₄纳米复合材料还具有较强的矿化能力,可见光照射120 min时,对CIP的矿化能力达到28.5%。Ag@PCNS/BiVO₄复合材料拥有优异的光催化活性的原因主要有两个:1)Ag@PCNS/BiVO₄三元复合材料中的Ag、PCNS和BiVO₄之间的协同作用增强了材料对可见光的吸收和利用能力;2)由Ag纳米颗粒引起的LSPR能够在材料表面建立局部电场,促成了双Z型的电荷转移途径。该双Z型电荷转移机制可以增强电子和空穴转移能力和并带来更强的氧化还原能力,从而提高复合材料的光催化能力。（5）通过简单的沉淀负载的合成方法同时引入氮杂化石墨烯量子点（N-GQDs）和Ag到g-C₃N₄纳米片的表面,解决g-C₃N₄复合材料在近红外光吸收较弱的缺陷,提高Ag/N-GQDs/g-C₃N₄纳米复合材料的全光谱响应能力。负载量实验结果显示,N-GQDs和Ag NPs的含量对纳米复合材料的光催化活性有很大的影响,在光照波长大于365 nm,420 nm和760 nm的光照时,最优的Ag/NGQDs/g-C₃N₄（0.5%N-GQDs和2%Ag NPs负载量）对TC的去除率分别达到了92.8%,90.11%和31.3%,表明Ag/N-GQDs/g-C₃N₄不仅在可见光下,甚至在近红外光谱都具有优异的光催化活性。Ag/NGQDs/g-C₃N₄优异的光催化活性主要来自于Ag、N-GQDs和g-C₃N₄之间的协同作用。这种协同作用既可以提高复合材料的光响应能力,也可以提高复合材料中的光生电子和空穴的转移和传递,从而提高光催化活性。（6）将非化学计量学结构的W₁₈O₄₉附着到g-C₃N₄纳米片的表面以形成独特的具有Z型反应机制的W₁₈O₄₉/g-C₃N₄复合材料,并且构建高效的含有LSPR效应的全光谱光催化剂。光催化降解实验表明,该复合材料在全光谱和近红外条件下都具有非常优异的降解亚甲基蓝（MB）和环丙沙星（CIP）的能力。该复合材料优异的光催化活性主要是由于Z型光催化机制和等离子体型的“热电子”注入机制所共同形成的高效双通道光生电荷传递路径。此外,独特的纳米草结构在光照过程中,使得光产生更多的反射与折射,帮助材料吸收更多的光能,提高光能利用率。有关氧空位的控制实验结果表明,氧空位的存在对于W₁₈O₄₉/g-C₃N₄复合材料的光催化能力至关重要,H₂O₂可以氧化复合材料中W₁₈O₄₉的表面,使得氧空位作用消失,但是可以采用NaBH₄水溶液对材料进行还原可以恢复表面氧空位。自由基实验结果显示在全光谱和近红外条件下,W₁₈O₄₉/g-C₃N₄复合材料都能够产生·OH和·O₂^-,进一步证明了热电子传递机制和Z型反应体系的共存。