随着社会经济的高速发展,人们对能源的需求量越来越大,常见的不可再生能源储量十分有限且会对环境造成污染,因此寻找高效清洁能源显得十分重要。氢气具有燃烧热值高、对环境无污染、运输和存贮简单等优点被列入清洁能源的行列。生产大量高纯度的氢气成为当下一个重要的研究课题。而在现有的生产方式中,氢气不可避免的会与甲烷、一氧化碳、二氧化碳、氮气、水蒸气等杂质混合。因此,研究如何高效的提纯氢气具有重要意义。二维有孔纳米材料作为氢气提纯的分离膜因其成本低、操作方便、分离效率高等优点受到了大量的关注。目前研究者们主要侧重于在二维膜内构筑合适的分子尺度的孔道来分离气体,但这种方法构筑的二维分离膜的稳定性和膜性能在高温条件下经常会改变。因此很有必要寻找具有合适大小的天然孔的二维纳米材料作为气体的分离膜。本论文以密度泛函理论为基础,通过第一性原理的方法,在理论上预测了几种天然孔的二维纳米材料作为提纯氢气分离膜的可行性,主要研究内容如下:（1）研究了带有天然孔的二维纳米材料三氯化锝（TcCl3）单层膜的几何结构的稳定性、电子结构等特性,我们发现二维TcCl3纳米材料结构中有一个有效半径为3.2（?）的纳米孔,随后计算了H2、CO、CO2、N2、CH4穿过TcCl3纳米孔的扩散能垒。氢气的扩散能垒仅有0.09e V,这说明在常温下二维TcCl3纳米材料对氢气有超高的通透性。在同时考虑选择性以及渗透性的情况下,计算得到的选择率和渗透率结果表明,二维TcCl3纳米材料对于CO2/CH4、H2/CH4有较高的选择性(SH2/CH4=4×108,SCO2/CH4=3×105)以及超高的渗透率(2=4×10-2 mol·m-2·s-1·pa-1,2=2.5×10-5 mol·m-2·s-1·pa-1)这足以证明TcCl3是一种良好的提纯氢气和甲烷的膜。研究了二维纳米材料三氯化铁（FeCl3）作为分离膜从H2、N2、O2、CO、CO2、CH4、H2O的混合气体中提纯氢气的可行性。首先计算了二维纳米材料FeCl3的几何结构的稳定性、电子结构、电荷密度图等特性。我们发现二维纳米材料FeCl3结构中有一个有效半径为2.8（?）的纳米孔,这表明它有可能适合作为提纯氢气的分离膜。我们计算了气体在纳米孔上的吸附能以及各种气体穿过纳米孔的扩散能垒。氢气穿过纳米孔的能垒相对于其他气体的能垒小很多。这说明当混合气体通过纳米孔时,杂质气体所受到的阻力将远大于氢气所受到的阻力,氢气更容易穿过纳米孔。最后,我们计算了二维FeCl3纳米材料对氢气相对于其他气体的选择性、各种气体穿过纳米孔的渗透率。计算结果显示,在400K的温度下,所有的选择性全都高于1×1010。氢气相对于其他气体有着超高的选择性。对于渗透率,仅氢气的渗透率达到了工业最低渗透率标准(6.7×10-9 mol·m-2·s-1·pa-1)其他气体的渗透率都没有达到工业最低标准。因此说明二维FeCl3纳米材料符合作为氢气分离膜的标准。（2）探讨了二维纳米材料三碘化铬（CrI3）作为氢气分离膜的可行性。通过对CrI3的几何结构特性、电子结构等特性的分析,我们发现二维纳米材料CrI3结构中有一个有效半径为2.9（?）的纳米孔与氢气的分子动力学直径（2.89（?））相近,这表明它适合作为提纯氢气的分离膜。随后对二维CrI3纳米材料对混合气体的吸附能、气体混合物通过二维CrI3纳米材料的扩散能垒、氢气相对其他气体的选择性、各种气体对于二维CrI3纳米材料的渗透性的方面进行了研究与计算。氢气和杂质气体（N2、CO、CO2、H2O、CH4）通过二维CrI3纳米材料纳米孔的扩散能垒分别为0.27 e V、1.49 e V、1.31 e V、1.54 e V、0.87 e V和3.88 e V。氢气穿过纳米孔对于的能垒相对于其他气体的能垒小很多。这表示当混合气体通过纳米孔时,杂质气体所受到的阻力将远大于氢气所受到的阻力,氢气将更容易穿过纳米孔。在温度为300K时,氢气相对于其他气体的选择性都高于1×1016,仅有氢气达到了工业上最低渗透率(6.7×10-9 mol·m-2·s-1·pa-1),其他气体的渗透率都小于工业上最低标准。因此在理论上证实了二维CrI3纳米材料膜作为氢气提纯的分离膜的优越性。