柠檬酸三丁酯、乙酰柠檬酸三丁酯的催化合成研究

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本文报道了以柠檬酸、正丁醇为原料,在催化剂的存在下合成柠檬酸三丁酯(TBC)和以合成的TBC、乙酸酐为原料,在催化剂的存在下合成乙酰柠檬酸三丁酯(ATBC)的研究结果。对ATBC的催化合成尝试了用管式固定床反应器进行合成操作,取得了满意的结果。 在查阅文献的基础上,首先采用硫酸氢钠作催化剂合成TBC,对反应物料配比、反应时间以及催化剂的用量等工艺条件进行了考察,在优化的工艺条件下,TBC的收率达到了97.6%,高于文献值95.0%;同时还采用大孔强酸性阳离子交换树脂、4A分子筛作催化剂对该反应体系进行了研究,取得了较好的实验成果,上述两种催化剂在优化的工艺条件下TBC的收率分别为83.0%和76.5%。 利用上述合成的TBC,在催化剂硫酸氢钠、大孔强酸性阳离子交换树脂的作用下,用乙酸酐作为乙酰化试剂对ATBC的合成进行了研究,并对反应的物料配比、反应温度、反应时间以及催化剂的用量等工艺条件进行了优化,在优化的工艺条件下,上述两种催化剂作用下ATBC的收率分别为99.5%和99.8%,高于文献值。并且原料柠檬酸三丁酯转化率接近100%,避免了TBC与ATBC分离困难的问题,后处理工艺简单。还尝试了4A和HZSM-5两种分子筛对该反应体系进行了研究,结果表明,它们不适于该体系。 采用管式固定床反应器合成ATBC时,大孔强酸性阳离子交换树脂既是催化剂,又是固定床的填料,实验发现,催化剂经过润湿后,催化活性明显提高,在较低的温度下也能达到较高的收率。初步考察了反应物的摩尔比、加热循环水的温度、进料速率、催化剂装填高度对ATBC收率的影响。在合适的条件下,TBC的转化率接近100%,而且基本无其他副产物生成。 在本文提出的精制工艺下得到的产品TBC和ATBC经过气相色谱分析其含量均在99%以上,符合Morflex Co.标准。
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