过渡金属氧化物因具有丰富的结构相图及物理性质而被广泛研究。但正是由于其复杂性,在过渡金属氧化物的研究过程中,还存在许多亟待解决的问题。我们将从计算方法的发展、材料性质的预测及新材料的发现等三个方面对过渡金属氧化物开展了理论与计算研究。方法的发展。现阶段基于密度泛函理论的第一性原理计算并不能够精确地描述氧化锌（ZnO）等过渡金属氧化物的电子结构。基于此我们发展了杂化泛函赝势,并开展了基于该赝势的第一性原理杂化泛函计算。利用这种方法,我们首次在杂化泛函的框架下利用单一可调参数得到了ZnO的精确电子结构。我们进一步将这种方法推广到一系列其它二元半导体3d过渡金属氧化物中,发现这种方法比传统杂化泛函方法对电子结构有更好的描述,并且该方法具有较好的可迁移性。性质的预测。目前对于原子替换的弛豫铁电体的研究主要集中在实验上,很少有研究能够从理论上对替换所带来的影响做出系统性的预测。我们系统研究了过渡金属原子替换对于典型弛豫铁电体PMN-PT的结构及性质的影响。我们发现不同原子替换对材料性质具有非常不一样的影响。例如,利用Cu和Zn部分替代Mg原子会显著增强PMN-PT的结构畸变和极化,从而导致更高的特征温度T_m。而利用Mo和Tc部分替换Ti原子则会显著减小体系的结构畸变和极化,其特征温度也会显著减小,但特征温度T_m的频率色散可能会增强。这些差异来源于阳离子与周围氧原子形成的共价键的差异,而不能用阳离子有效半径的差异来解释。新材料的发现。多铁材料,尤其是二维多铁材料因具有丰富的性质和潜在的应用而受到广泛关注,但目前已经被发现的二维多铁材料相对较少。在本文中,我们发现了一类全新的单阳离子二维多铁材料VOX₂（X=Cl,Br,I）。研究表明,VOX₂中铁电性和磁性的共存归因于特殊的晶体结构导致的特殊电子结构,即V⁴⁺的d电子完全分布在垂直于极化的面内而未能屏蔽铁电畸变。该材料的铁电性来源于V-O共价键导致的声子软化和V d与X p的杂化。我们的研究表明两种铁性序的共存并不需要额外的驱动力。V⁴⁺同时贡献铁电性和磁性表明一定程度的磁电耦合。我们同时发现把V替换成Ti会形成一类稳定的二维铁电材料。