等离子体条件下HgCl2连续发生过程特性研究

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能源资源分布的不均衡导致我国难以摆脱以煤炭作为能源消费主体的困境。燃煤炭导致的汞污染问题日益受到关注。精确测定汞各形态的浓度则是汞排放标准实施的保障。但常规的汞在线检测系统(Hg-CEMS)仅能测定Hg0,而测定Hg2+的核心技术受到相关企业封锁。Hg2+标气及校准气的发生则正是测定Hg2+的核心技术之一。为了满足社会发展的要求,本文提出利用介质阻挡放电进行氯化反应实现HgCl2的连续发生,为实现Hg2+标气发生方法提供新思路。因此,研究低温等离子(NTP)连续高效发生HgCl2的参数影响规律,并选定参数的控制范围是本文的研究重点。首先,本文采用30B吸附管采样法实现HgCl2含量的测定。随后结合相关理论知识,开展了介质层数、介质厚度及材料、放电间隙等反应器结构参数对低温等离子发生HgCl2的影响研究。结果表明:选用双层介质进行介质阻挡放电(DBD)可使长时间连续发生HgCl2的效率进一步提高;在低温等离子发生HgCl2的实验中选用Al2O3陶瓷作为介质比选用石英玻璃有着更好的表现;同时气隙厚度与介质厚度的减小都有利于HgCl2的效率提高。另外,在低Cl浓度条件下,温度升高对近壁面反应区的高能电子沉积造成不利影响,从而导致HgCl2生成率的下降。但随着Cl浓度的提高,温升对场中粒子激发电离的促进作用大于其对近壁面区的不利影响,使得气体温度升高对的HgCl2生成率影响逐渐变弱。此时。增大气速在反应器散热较差时对HgCl2的生成有促进作用。但在反应器散热良好时,增大气速不利于HgCl2的高效发生。根据得到的参数影响规律,选定在双层介质,介质厚度2.5mm,气体间隙宽度3.5mm,总气量2L/min的参数条件下进一步开展研究。随后,通过开展一系列氯化反应Cl源及电源输出电压对HgCl2的高效发生的影响研究,得到了以下结论:相比于HCl作为氯化反应Cl源,Cl2作为Cl源可以实现在较低的电源输出电压(16kV)和Cl源浓度(10ppm)下HgCl2的高效生成(95%以上);亦可选择在16kV电源输出电压,N2+1.25 ppmCl2+50ppm HCl的气氛下进行DBD氯化反应,也能获得90%以上的HgCl2生成率。此外,根据Cl自由基注入实验的研究结果推断:在Cl2作为Cl源时,DBD反应区中粒子的碰撞情况是影响HgCl2生成的主要因素;而HCl作为Cl源时,DBD反应区中Cl自由基数量是HgCl2生成的主要影响因素。最后,开展了其他气体对DBD过程氯化反应生成HgCl2的影响研究。明确了采用低温等离子连续发生HgCl2时,气体纯度的重要性。本文对利用NTP实现连续发生HgCl2较全面的进行了理论和实验的分析研究,为利用低温等离子连续高效发生HgCl2标气的装置设计打下基础,对推动Hg-CEMS的研究和发展有重要意义。
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