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中国是煤炭储量最丰富的国家之一,然而煤炭的大量燃烧必然会带来严重的环境污染。相对于传统低效率的湿法脱硫技术,整体煤气化联合循环发电(IGCC)是一项高效低排放的清洁燃煤发电技术,它由两个主要的过程组成:一是煤的气化过程,二是燃气-蒸汽联合循环过程组成。IGCC技术实现了煤炭资源的高效、清洁利用,而其中高温煤气脱硫技术是煤气净化的关键,寻找合适的脱硫剂是高温烟气脱硫领域的重要课题。脱硫剂载体的选取。传统的高温脱硫剂是各类金属的氧化物,但是该类型的脱硫剂有硫容低、易烧结、脱硫精度低、机械强度低、再生困难等缺点。为了避免这些问题的发生,可以将金属或金属氧化物负载在稳定性强的载体上。本文采用溶胶—凝胶法制备了不同R/C比的三维孔道的炭气凝胶,炭气凝胶具有较高的孔容和比表面积,使气体的扩散更加快捷,脱硫效果更佳。本文采用铁基作为活性组分分别以炭气凝胶、ZSM-5为载体,在固定床反应器上对各种脱硫剂的活性进行评价,分别在不同温度、不同气氛下进行考察,采用固定床台架对制备的不同脱硫剂进行了硫化、再生行为的研究。脱硫剂的制备及性能研究。研究发现,采用超声波浸渍法制备的铁基脱硫剂,可以使铁分子或铁的氧化物活性组分均匀的分布在炭气凝胶表面或其孔道中,并能形成发达的孔道、较大的比表面积结构。通过对比表面积测试发现,炭气凝胶在950℃下煅烧,能够保证脱硫剂在高温下具有较强的机械强度。通过对脱硫剂XRD图谱的分析,发现以炭气凝胶为载体在800℃氮气条件下的管式炉中煅烧得到的主要活性物质是纳米铁,而在600℃氮气条件下的管式炉中煅烧得到的主要活性物质是Fe3O4,以ZSM-5为载体煅烧得到的活性物质是Fe2O3。该结果说明以炭气凝胶为载体不能在含氧气的条件下煅烧得到脱硫剂。随着R/C比增大,得到的炭气凝胶比表面积和孔容就越大,所以选C700为载体。同时对30%、50%、70%不同负载量的脱硫剂的脱硫活性进行测试。本文采用超声波浸渍法制备了不同质量比的铁基脱硫剂,并且在550-650℃温度区间内测试了样品的脱硫性能。其中600℃条件下50%Fe/C700脱硫性能最好,其穿透硫容为12.54g单质硫/100g脱硫剂。而50%Fe/ZSM-5脱硫剂的穿透时间普遍较短,硫容、失活速率也较小。当气氛中含有H2时,只有活性组分为纳米铁的脱硫剂脱硫效果没有受影响,其他活性组分的脱硫剂脱硫效果受到明显的抑制作用。五次连续脱硫(600℃)-SO2再生(700℃)循环测试结果表明,50%Fe/C700脱硫剂显示了良好的稳定再生性能。总之本文采用TG、H2-TPR进行了硫化动力学和脱硫剂的还原的研究。使用了BET、孔容孔径分布、XRD、XPS、SEM、TEM等手段对脱硫剂的硫化及再生中结构变化进行了表征,对相同活性组分不同载体、不同活性组分相同载体进行了探讨。发现一种在高温条件下具有高脱硫效率稳定性好且不受还原性气体H2影响的脱硫剂,对今后高温脱硫提供了新的研究方向和领域。