【摘 要】
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光催化与生物降解近场耦合体系(Intimately Coupled Photocatalysis and Biodegradation,ICPB),以多孔海绵为载体,载体表面光催化剂受到光激发发生氧化反应产生易于生物降解的中间产物,载体内部生物膜利用光催化产物进行生物降解作用。ICPB技术对难生物降解污染物去除和矿化具有可行性并呈现出显著优势。然而,ICPB工艺仍然因催化剂负载不稳定而尚不能长期稳
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光催化与生物降解近场耦合体系(Intimately Coupled Photocatalysis and Biodegradation,ICPB),以多孔海绵为载体,载体表面光催化剂受到光激发发生氧化反应产生易于生物降解的中间产物,载体内部生物膜利用光催化产物进行生物降解作用。ICPB技术对难生物降解污染物去除和矿化具有可行性并呈现出显著优势。然而,ICPB工艺仍然因催化剂负载不稳定而尚不能长期稳定运行。本文研究探讨了ICPB体系的催化剂负载稳定性和运行工艺参数优化控制方法,为ICPB体系放大和实际应用提供了科学依据。首先,选择PVB(Polyvinyl Butyral Resin,PVB)为粘结剂,TiO2为光催化剂,采用响应面模型(Response Surface Methodology,RSM)优化了PVB-TiO2负载于多孔聚酯海绵载体的制备条件:海绵吸附时间为20 h,TiO2的浓度为8g/L,PVB质量分数为0.5 wt%。最优条件下,4小时内四环素(Tetracycline Hydrochloride,TCH)去除率达95%左右。模型验证实验表明回归模型具有可行性。通过形貌表征、光降解实验和循环实验阐明适当浓度PVB提高了TiO2负载稳定性,但当PVB剂量达到1 wt%,光催化性能下降。以PVB-TiO2为光催化剂,以活性污泥为微生物种源,成功构建ICPB协同体系,探讨了不同TiO2剂量和光强参数对ICPB和单独光催化(Photocatalysis,P)体系对TCH降解行为、矿化效率和产物毒性的影响。随着TiO2剂量的增加,ICPB和P体系TCH去除率和矿化效率均呈现先升高后降低的趋势,但ICPB较P体系具有更高的速率常数。TiO2-海绵投加量过高时(≥50%v/v),海绵流化效果差,同时引起的紫外光散射和屏蔽效果,导致ICPB对TCH降解反应速率常数降低了21.14%。随着光强的增加,ICPB对TCH降解效率呈现递增趋势。紫外光强过高时(≥8000μw/cm2),ICPB体系中微生物结构和蛋白质受到破坏,导致生物膜脱落和溶解性微生物代谢产物(Soluble Microbial Products,SMPs)的溶出,生物量稳定性降低。运行参数为TiO2剂量40%v/v和光强6000μw/cm2时,ICPB体系降解TCH具有最优的速率常数(2.8989 h-1)和矿化作用(36.92%)。
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